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??????AEM：富含拓?fù)淙毕莸奶甲鳛闊o(wú)金屬正極催化劑，助力高性能Li-CO2電池

探索高效的雙功能催化劑對(duì)正極CO₂的還原和Li₂CO₃的分解是高性能Li-CO₂電池的關(guān)鍵。近日，澳大利亞新南威爾士大學(xué)戴黎明教授、北京化工大學(xué)胡傳剛教授和劉棟副教授（共同通訊作者）等人報(bào)了一種富含拓?fù)淙毕葚S富的基于石墨烯（TDG）的材料，其被開發(fā)作為L(zhǎng)i-CO₂電池的無(wú)金屬正極催化劑。

在電流密度為0.5 A g^-1下，Li-CO₂電池表現(xiàn)出的完全放電容量超過(guò)69000 mA h g^-1，是前所未有的，即使在2.0 A g^-1的極高電流密度下也具有1.87 V（Li/Li⁺）的相對(duì)較小的電壓間隙，具有良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)壽命，在1.0 A g^-1下可以達(dá)到600次循環(huán)。

圖1 NG和TDG制備與表征

由于在碳骨架中引入拓?fù)淙毕荩诜烹?充電過(guò)程中，為CO₂還原和演化提供足夠的活性位點(diǎn)，以促進(jìn)Li₂CO₃的形成/分解，因此利用TDG正極電催化劑的Li-CO₂電池具有優(yōu)異的性能。密度泛函理論（DFT）計(jì)算揭示了拓?fù)淙毕葜袔ж?fù)電荷的C原子作為CO₂分子吸附和Li₂CO₃分解的活化位點(diǎn)的優(yōu)越性，在充/放電過(guò)程中，雜環(huán)五邊形環(huán)（C5）具有較低的理論勢(shì)能隙（1.01 V）。

圖2 Li-CO₂電池的性能

Topological Defect-Rich Carbon as a Metal-Free Cathode Catalyst for High-Performance Li-CO₂ Batteries. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202101390.

https://doi.org/10.1002/aenm.202101390.

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