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ACS Catalysis: Ir的非常規(guī)高指數(shù)晶面促進氧氣釋放反應

開發(fā)具有成本效益、高活性和優(yōu)異耐腐蝕性的OER電催化劑備受期待。由于其OER活性和耐久性優(yōu)異，尤其是在酸性條件下，Ir 被認為是OER的最先進電催化劑候選者。但是，考慮到Ir的儲量極低、持續(xù)消耗以及成本高，所以必須保證Ir原子的最大利用率。其中，最可行的方法之一是通過種子介導生長來構建基于Ir的核殼納米結構，其中以 Ir原子作為超薄殼，將含量更豐富或價格更便宜的材料作為內(nèi)核。

西安交通大學的劉茂昌教授團隊報道了一種通過在不同形狀Pd核(立方體、八面體和三八面體)上沉積Ir殼來構造可控晶面的Pd@Ir核殼納米結構電催化劑，高指數(shù)Ir晶面能夠促進OER活性和穩(wěn)定性。

作者通過制備單分散Pd核和隨后的種子介導生長，制備出具有Ir{100}面的Pd@Ir立方體(cube)、Ir{111}面的Pd@Ir八面體(oct)和Ir{331}面的Pd@Ir三八面體(TOH)。Ir{331}面的Pd@Ir三八面體由于其高指數(shù)特性導致原子配位不飽和，Ir殼對空氣氧化具有高敏感性，導致其具有高的OER活性。

表面Ir原子的配位環(huán)境對其內(nèi)在催化活性起著關鍵性的作用。高指數(shù)Ir{331}面的Pd@Ir TOH電催化劑的起始電位低于Pd@Ir cube和Pd@Ir oct，證明高指數(shù)晶面催化OER的優(yōu)越性。另外，Pd@Ir TOH具有更小的OER過電位和Tafel斜率，更大的質(zhì)量活性。高指數(shù)晶面優(yōu)越的OER性能源于最低的上坡能壘和中等ΔG_O*-ΔG_OH*值，并破壞了與中間體的結合狀態(tài)。同時，高指數(shù)晶面具有高電化學氧化趨勢，導致在電解過程中形成更活躍和更穩(wěn)定的表面結構，從而使Pd@Ir TOH具有更好的OER耐久性。

Unconventional high-index facet of Iridium boosts oxygen evolution reaction:How the Facet Matters. ACS Catalysis, 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01867.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01867

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