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??Nat. Commun.：缺電子W2C納米晶體電化學活化C-H同時烷氧基化和析氫

由于C-H鍵具有很高的化學穩(wěn)定性，因此C-H鍵的活化是有機化學中的一個核心問題，也是反合成功能性天然產物的關鍵步驟。電化學方法是一種強有力的C-H活化方法，但通常需要高過電位和均勻介質。近日，上海交通大學李新昊教授（通訊作者）等人報道了一種基于缺電子W₂C納米晶體的電極，通過無添加劑的純非均相電催化策略，在溫和的條件下促進C-H鍵的非均相活化。

通過構造帶有氮摻雜碳載體的肖特基異質結來調節(jié)W₂C納米晶體的電子密度，以促進在W₂C表面上乙苯的芐基C-H鍵的預吸附和活化，從而在相對較低的工作電位（2V versus SCE）下實現較高的轉換頻率（18.8 h^-1）。

圖1 缺電子W₂C納米晶體陽極的催化性能

研究發(fā)現，W₂C納米催化劑明顯的電子缺陷極大地促進了直接脫質子過程，從而確保了電極的耐久性，并且不發(fā)生自氧化。對比惰性參比電極，高效的氧化過程還將陰極上形成的質子的平衡產生氫氣效率提高了10倍。整個過程符合原子經濟和電能利用的可持續(xù)化學合成要求。此外，作者還設想基于異質結的電極材料在有機合成、商業(yè)化的納米碳可與各種碳布表面的功能性金屬納米顆粒和流動電池中的金屬網融合在一起，用于連續(xù)生產。

圖2 W₂C納米晶體缺電子對乙苯轉化率的影響

Electrochemical activation of C-H by electron-deficient W₂C nanocrystals for simultaneous alkoxylation and hydrogen evolution. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24203-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24203-8.

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