光/電催化在清潔能源轉(zhuǎn)換中起著核心作用，為未來(lái)的技術(shù)實(shí)現(xiàn)了許多可持續(xù)的過(guò)程。清新電源（ID：sztspi）和催化開(kāi)天地（ID：catalysisworld）聯(lián)合整理了近年來(lái)Nature正刊關(guān)于光/電催化的報(bào)道，以下素材皆來(lái)自各公眾號(hào)，點(diǎn)擊小標(biāo)題可以跳轉(zhuǎn)到資訊原文，獲取更詳細(xì)的信息。

Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxideelectroreduction to liquid fuel.?Nature,?2016, DOI:10.1038/nature16455

國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士團(tuán)隊(duì)制備了2種只有4個(gè)原子厚的二維層狀材料：1）純金屬Co；2）部分氧化的Co，其中Co與CoO共存。在CO₂還原過(guò)程中，Co金屬主要用于產(chǎn)生HCOO^–。

對(duì)于將CO₂催化活化為HCOO^–，這種原子級(jí)超薄二維材料表面的Co原子比體相材料表面的Co原子表現(xiàn)出更高的活性和選擇性，而且所需要的過(guò)電位更低！ 而對(duì)超薄原子層的部分氧化，進(jìn)一步提高了其催化活性，從而實(shí)現(xiàn)在40h內(nèi)持續(xù)得到10mA/cm²的穩(wěn)定電流密度，此時(shí)，所需要的過(guò)電位僅僅為0.24V！OH, MY GOD！目測(cè)是至今為止最低的過(guò)電位！

Switching on electrocatalytic activity in solid oxide cells,?Nature，2016， DOI:10.1038/nature19090.

圣安德魯斯大學(xué)Jae-ha Myung、Dragos Neagu和John T. S. Irvine（共同通訊作者）等的一項(xiàng)關(guān)于原位脫溶復(fù)合納米催化劑的研究成果，它的亮點(diǎn)在于：電化學(xué)還原獲取原位脫溶復(fù)合納米催化劑。

采用電化學(xué)還原的方法僅僅用了150秒就制備了原位脫溶復(fù)合納米催化劑，并且該催化劑的脫溶深度更深，電催化活性更好， 將其應(yīng)用于固體氧化物電池中燃料電池模式下比常規(guī)方法制備的催化劑性能提升了7倍（1.3W/cm²?vs?0.2W/cm²）。

Cooperative electrocatalytic alcohol oxidation with electron-proton-transfer mediators.”?Nature,?2016, DOI：10.1038/nature18008

威斯康星大學(xué)麥迪遜分校化學(xué)系的Shannon S. Stahl（香農(nóng)-斯塔爾），利用電子質(zhì)子轉(zhuǎn)移媒質(zhì)實(shí)現(xiàn)了醇羥基的電催化氧化。

通過(guò)采用(bpy)Cu/TEMPO催化體系實(shí)現(xiàn)了醇羥基的電催化氧化，通過(guò)對(duì)于反應(yīng)機(jī)理的研究和探索，可以看出，這種共催化劑實(shí)際上經(jīng)歷了協(xié)同催化的機(jī)理，是質(zhì)子電子轉(zhuǎn)移媒質(zhì)，不同于以往的兩電子轉(zhuǎn)移的氧化，這是兩個(gè)一電子轉(zhuǎn)移的氧化過(guò)程，這種新型的電催化氧化模式，可以在較低的電極電勢(shì)下發(fā)生反應(yīng)，不僅是一種節(jié)能高效的反應(yīng)，還是對(duì)傳統(tǒng)的電子質(zhì)子轉(zhuǎn)移分開(kāi)的催化體系的重要補(bǔ)充，將在電催化領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。

Enhanced electrocatalytic CO₂?reduction via field-induced reagent concentration，Nature,?2016, DOI:10.1038/nature19060.

多倫多大學(xué)的Edward H. Sargent教授團(tuán)隊(duì)研究了金納米針尖電極在CO₂還原為CO過(guò)程中，納米針尖尖端處較強(qiáng)的電場(chǎng)使得CO₂增加，克服了因?yàn)镃O₂還原催化劑反應(yīng)物CO₂濃度過(guò)低而反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)慢的問(wèn)題，促進(jìn)了CO₂還原為CO反應(yīng)的發(fā)生，為電催化領(lǐng)域其他反應(yīng)制備高效的催化電極提供了一種通用的方法。

Visible-light-driven methane formation from CO₂?with a molecular iron catalyst.Nature?2017.DOI：10.1038/nature23016

電催化和可見(jiàn)光催化都是實(shí)現(xiàn)CO₂轉(zhuǎn)化的有效策略，目前，這些策略的主要問(wèn)題都在于：缺乏高活性和高選擇性的催化劑，尤其是缺乏地球富有的廉價(jià)金屬元素！

有鑒于此，法國(guó)巴黎第七大學(xué)的Julien Bonin和 Marc Robert等人報(bào)道了一種鐵基分子級(jí)光催化劑，在室溫、常壓可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)下可高效催化CO₂還原制甲烷。

A pentanuclear iron catalyst designed forwater oxidation.?Nature,?2016. DOI: 10.1038/nature16529

okamura等人報(bào)道了一種五環(huán)Fe基水氧化催化劑[FeII4FeIII( μ3-O)( μ-L)6] 3+(1)，其轉(zhuǎn)換頻率高達(dá)1900 S^-1，是其他常規(guī)Fe基水氧化催化劑的三個(gè)數(shù)量級(jí)。

Catalytic assembly-point functionalization of carbyne equivalents with feedstock chemicals，Nature，2018，DOI:10.1038/nature25185

巴塞羅那科學(xué)技術(shù)研究所Marcos G. Suero團(tuán)隊(duì)意識(shí)到碳炔的本征特點(diǎn)是可以連續(xù)形成3個(gè)新的共價(jià)鍵，猜測(cè)產(chǎn)生碳炔或相對(duì)穩(wěn)定的其他碳形式的催化方法可以通過(guò)構(gòu)建手性中心的組裝點(diǎn)分離法實(shí)現(xiàn)。

該研究組設(shè)計(jì)了一種新的催化方法，利用可見(jiàn)光光氧化還原催化劑，生成重氮基甲基自由基作為碳炔的類(lèi)似物。這些碳炔類(lèi)似物可以誘導(dǎo)芳香環(huán)上碳-氫鍵裂的位點(diǎn)選擇，產(chǎn)生有效的重氮甲烷甲基化反應(yīng)，這能穩(wěn)定醫(yī)藥類(lèi)化學(xué)物后期組裝點(diǎn)功能化的排序控制。這種方法為生物活性分子通過(guò)調(diào)整手性中心的位點(diǎn)提供了有效的路徑，也能進(jìn)行有效后期功能化過(guò)程。

Amide-directed photoredox-catalysed C–C bond formation at unactivated sp3 C–H bonds.?Nature,?2016, DOI: 10.1038/nature25185;

Catalytic alkylation of remote C–H bonds enabled by proton-coupled electron transfer.?Nature,?2016, DOI: 10.1038/nature19811.

同一方向的兩篇工作，投稿時(shí)間前后僅相差一天，最后同時(shí)接收，并且背靠背發(fā)表于全球頂尖雜志Nature。這種聽(tīng)起來(lái)匪夷所思又讓人稱(chēng)羨的過(guò)程，近日在競(jìng)爭(zhēng)激烈的光催化領(lǐng)域出現(xiàn)。

美國(guó)科羅拉多州立大學(xué)化學(xué)系的Tomislav Rovis教授和普林斯頓大學(xué)化學(xué)系的Robert Knowles教授在Nature分別獨(dú)立報(bào)道了光催化的酰胺遠(yuǎn)程碳?xì)滏I與烯烴反應(yīng)的過(guò)程。

Sub-particle?reaction and photocurrent mapping to optimize catalyst-modified??photoanodes.?Nature,2016,DOI:10.1038/nature16534.

康納爾大學(xué)的Chen Peng教授團(tuán)隊(duì)在Nature發(fā)文，顯示了單分子熒光技術(shù)在多相催化中的另一個(gè)巨大威力：在納米尺度上，直接顯示光催化劑催化活性位。而根據(jù)這種活性位點(diǎn)空間分布上的認(rèn)識(shí)，再優(yōu)化雙功能催化劑的相對(duì)位置，大大提高了催化效果。

Switching on elusive organometallic mechanisms with photoredox catalysis.”Nature?524.7565 ,2015, DOI:10.1038/nature14875.

普林斯頓大學(xué)David W. C. MacMillan教授課題組在Nature上發(fā)表文章，報(bào)道了他們利用光氧化還原催化在鎳催化的生成碳氧鍵的交叉偶聯(lián)反應(yīng)中的突破。