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武漢理工大學(xué)程一兵院士等Nature Energy

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武漢理工大學(xué)程一兵院士等Nature Energy
鈣鈦礦太陽(yáng)能電池PSC具有優(yōu)異的功率轉(zhuǎn)換效率，長(zhǎng)載流子擴(kuò)散距離和低的載流子復(fù)合幾率，因此人們認(rèn)為，鈣鈦礦的晶粒內(nèi)缺陷在電子方面是良性的，對(duì)器件性能幾乎沒有影響。因此當(dāng)前提高PSC性能主要集中在鈍化異質(zhì)結(jié)界面和鈣鈦礦晶界處的缺陷方面。然而，人們尚未充分研究晶粒內(nèi)缺陷的存在和結(jié)構(gòu)，以及它們對(duì)PSC性能的影響。
為此，武漢理工大學(xué)程一兵院士，蒙納什大學(xué)Udo Bach、Joanne Etheridge等改變例如MA1–xFAxPbI3?(x=0–1)中的MA/FA組成，并將晶粒內(nèi)面缺陷的結(jié)構(gòu)和密度與器件性能進(jìn)行了比較。研究發(fā)現(xiàn)，電荷載流子壽命，開路電壓損失，J-V磁滯與{111}c面缺陷 (x=0.5–1)和{112}t孿晶界 (x=0–0.1)有關(guān)。當(dāng)基本沒有明顯的晶內(nèi)面缺陷時(shí)(x=0.2)，得到最佳的器件性能。同樣，通過MASCN蒸汽處理FAPbI3(x≈1)降低{111}c面缺陷的密度也提高了性能。該研究結(jié)果表明，除了晶界和異質(zhì)結(jié)界面等關(guān)鍵參數(shù)之外，控制晶內(nèi)缺陷為器件優(yōu)化提供額外的途徑。
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圖1 MA1–xFAxPbI3的微觀結(jié)構(gòu)表征
MAPbI3?(x=0,?t=0.957)中存在{112}t的孿晶疇（圖1a）；在MA0.9FA0.1PbI3 (x=0.1,?t=0.965)中，約一半的晶粒具有{112}t孿晶疇（圖1c），其寬度與純MA化合物相似。在MA0.8FA0.2PbI3?(x=0.2,?t=0.972)中，晶格為立方相(a=b=c)，消除了{(lán)112}t孿晶（圖1e,f）。增加FA濃度進(jìn)一步產(chǎn)生了沒有{112}t孿晶的立方結(jié)構(gòu)(圖1g-l)。當(dāng)FA含量達(dá)到50%或以上(x≥0.5,t≈1-1.036)時(shí)，出現(xiàn)了不同類型的孿晶或堆疊層錯(cuò)，在立方晶格內(nèi)產(chǎn)生{111}c面缺陷。
隨著FA含量的增加，{111}c堆疊層錯(cuò)的密度也逐漸增加。x=0.5時(shí)，并非所有晶粒都含{111}c面缺陷（圖1g-h）。x=0.85和1時(shí)，所有晶粒中均包含{111}c堆疊層錯(cuò)，在純FAPbI3中密度最高（圖1i-l）。由于孿晶域尺寸較小（圖1h, j, l），1/3?111c反射減弱，被{111}c堆疊層錯(cuò)的衍射條紋所掩蓋。{111}c孿晶/堆疊層錯(cuò)與六方相的對(duì)應(yīng)關(guān)系與粉末XRD(圖2b)一致，隨著x的增加(當(dāng)x≥0.5時(shí))，與六方相相關(guān)的衍射峰變得更強(qiáng)。

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圖2 材料表征和器件特性
立方晶格中六方連生的典型方式是{111}c孿晶界，堆積模式由A-B-C-A-B-C(立方{111}c堆積)變?yōu)?A-B-A-B (2H六方(0001)堆積)。2H六方MA1–xFAxPbI3相(圖3a,b)可以與立方相在孿晶界或堆疊層錯(cuò)處共存，具有圖3c(A-B-A薄片)所示的{111}c孿晶界和圖3h (A-B-A-B薄片)所示的{111}c堆疊層錯(cuò)。

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圖3 MA1–xFAxPbI3中{111}c孿晶結(jié)構(gòu)示意圖
當(dāng)FA含量從0增加到1，PL峰從770.7 nm移動(dòng)到809.3 nm，帶隙僅變化0.08 eV（圖2c）。根據(jù)TRPL（圖2d）結(jié)果，在x=0.2時(shí)載流子壽命達(dá)到最大值，在x=1時(shí)，載流子壽命最短（圖2e）。同時(shí)VOC損失在x=0.2處最小，在x=0.85和1時(shí)最大。在同樣結(jié)構(gòu)的PSC器件中，F(xiàn)A0.8FA0.2PbI3(x=0.2)遲滯最低，PCE最高；而在高FA含量(x≥0.5)PSC中，遲滯顯著增加，PCE較低，F(xiàn)APbI3性能最差（圖2f）。
為了研究離子遷移對(duì)MA1–xFAxPbI3中磁滯的影響，研究人員測(cè)量了MA1–xFAxPbI3薄膜的溫度依賴性電導(dǎo)率來(lái)確定離子遷移活化能，結(jié)果如圖4所示。離子遷移活化能為：FAPbI3?(0.222?eV)<MA0.15FA0.85PbI3?(0.296?eV)<MA0.8FA0.2PbI3?(0.446?eV)≈MAPbI3?(0.444?eV)。這表明，{111}c堆疊層錯(cuò)提供了增加遲滯的離子遷移通道，影PCE。相比之下，具有較少點(diǎn)缺陷的{112}t孿晶界與更高的離子遷移量相關(guān)，因此{(lán)112}t孿晶不提供主要的離子遷移通道。

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圖4 MA1–xFAxPbI3薄膜中的離子遷移活化能
相關(guān)結(jié)果以“The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA1–xFAxPbI3?perovskite solar cells”為題發(fā)表在Nature Energy上。
Li, W., Rothmann, M.U., Zhu, Y. et al. The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA1–xFAxPbI3 perovskite solar cells. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00830-9

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