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催化劑的整體反應性源于大量氧化物支持的金屬納米顆粒（NP）的活性疊加，這些納米顆粒的大小、形狀和暴露面類型各不相同。此外，每個NP的屬性都是其單個面及其界面的疊加的結果。在反應過程中，不同的金屬NP和暴露面甚至可能對反應條件做出不同的反應，因此對反應位點的原位監測至關重要。

奧地利科學院院士、維也納工業大學Günther Rupprechter教授課題組致力于用原位技術來觀測催化反應過程，在2018年，他們就已在Nature Materials上報道了利用光電發射電子顯微鏡(PEEM)對單個Pd NPs進行了研究，發現了一氧化碳(CO)氧化過程中金屬-氧化物界面的長程通信效應。在這種方法中，單粒子動力學測量是基于局部PEEM圖像強度變化的反應。然而，由于PEEM的分辨率限制，Pd粒子的單個面不能被分辨。

在這之后，他們繼續深挖，在原基礎上優化，終于實現了對單個面的解析，成果發表在Science上，Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis。

在這個工作中，作者將原位場電子顯微鏡(FEM)應用于催化H₂氧化的彎曲銠(Rh)晶體(半徑為650 nm)的半球形頂點上，該技術提供了高空間分辨率(~ 2 nm)和時間分辨率(~ 2 ms)，并允許吸附物種和反應前沿成像。FEM的研究通過使用電離反應產物(H₂O分子)作為成像物種在場離子顯微鏡(FIM)直接可視化了活性位點，獲得了振蕩中H₂氧化的全面圖片，將工作表面，反應物，甚至產物可視化。數十個納米面可以被單獨分解，揭示它們的反應活性(活性位點)以及反應過程中它們之間的納米級通信。此外，作者還發現了表面上的幾行原子如何影響局部活動，導致頻率鎖定和夾帶效應，并最終導致空間耦合的崩潰。實驗結果由時間依賴的氧物種覆蓋率和振蕩頻率的微觀動力學模型支持。

圖文詳情

圖1. 彎曲Rh晶體的頂點作為單催化顆粒

Nat. Mater.后又發Science：明察秋毫，原位觀察單粒子的催化性能

圖2. 催化H₂氧化反應中的振蕩

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圖3. 利用電離產物(水)作為成像離子，在氫氧化過程中彎曲Rh晶體上的活性位點的FIM映射

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圖4. 模擬O₂和H₂壓力分別為4.4×10^?6和4.8×10^?6 mbar時的動力學振蕩

作者簡介

Nat. Mater.后又發Science：明察秋毫，原位觀察單粒子的催化性能

Günther Rupprechter在1996年獲得奧地利因斯布魯克大學的物理化學博士學位。在加州大學伯克利分校任博士后經歷后，他于1999年至2005年在德國柏林的馬克斯普朗克協會Fritz Haber研究所擔任激光光譜和催化的組長。2005年，他接受了維也納理工大學表面和界面化學的全職教授職位。目前擔任奧地利催化學會副主席，FWF特別研究計劃（SFB）“功能氧化物表面和界面（FOXSI）”的發言人，以及“Catalysis Letters”和“Topics in Catalysis”優秀SCI期刊的編委。他的研究重點是多相催化，特別是原位（operando）光譜學/顯微鏡研究技術。2005年，他獲得了德國催化學會的“表面科學方法在多相催化中的應用”的Jochen Block獎，并于2012年成為奧地利科學院的院士。

原文鏈接

Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis. Science 372 (6548), 1314-1318.

http://science.sciencemag.org/content/372/6548/1314

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