單原子催化劑或原子級分散金屬催化劑的有效合成及應用，是近年來催化和材料研究領域非常重要的研究方向。由于活性組分的高度分散、金屬利用效率的大幅度提升以及活性中心與相鄰配位原子相互作用，單原子催化劑或原子級分散金屬催化劑在諸如CO氧化反應、有機加氫反應和氧還原反應等過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、穩(wěn)定性和選擇性。

清華大學材料學院伍暉課題組聯(lián)合北航物理系劉利民課題組、清華大學環(huán)境學院張瀟源課題組和安徽大學葛炳輝課題組在Nature Communications上在線發(fā)表了題為《零下六十攝氏度液相合成高性能原子級分散金屬鈷催化劑》（-60°C solution synthesis of atomically dispersed cobalt electrocatalyst with superior performance）的研究論文。

該論文創(chuàng)造性地將溶液合成的溫度降低至零下六十攝氏度，解決了溶液合成過程中的原子快速團聚、形核和生長的關鍵問題，獲得了具有高活性、高穩(wěn)定性和高器件功率輸出的原子級分散金屬鈷基的氧還原電催化劑，為大規(guī)模溶液合成原子級分散金屬催化劑提供了嶄新的研究思路。

為了實現(xiàn)溶液合成策略中金屬原子形核過程的動力學和熱力學調(diào)控，研究團隊利用低溫溶液環(huán)境中顯著提高合成產(chǎn)物的形核勢壘，降低產(chǎn)物形核動力學速率，提出了一種基礎且通用的低溫溶液合成穩(wěn)定的原子級分散金屬催化劑的策略 (圖1)。

圖1 零下六十攝氏度和室溫溶液合成中形核調(diào)控的對比示意圖

低溫溶液合成并經(jīng)高溫活化穩(wěn)定的原子級分散金屬鈷基催化劑與傳統(tǒng)團簇/納米顆粒催化劑和商業(yè)Pt/C相比，在中性(0.05 M PBS磷酸緩沖液)和堿性(0.1 M KOH)的電解液環(huán)境中，都表現(xiàn)出顯著提高的氧還原催化活性和穩(wěn)定性。

圖2 原子級分散金屬催化劑的微生物燃料電池性能

進一步在微生物燃料電池器件應用中，也表現(xiàn)出了遠超前期文獻報道的功率密度(2550 ± 60 mW m-2)和長達820小時的穩(wěn)定運行(圖2)，能夠同時實現(xiàn)污水處理與高性能產(chǎn)電。

該低溫溶液合成不僅提出了一種在濕化學合成反應過程中抑制產(chǎn)物形核生長的通用方法，更為進一步理解溶液反應的形核熱力學和動力學、并利用傳統(tǒng)溶液化學方法制備高性能催化材料提供了新的可行性。

清華大學伍暉副教授、北航物理系劉利民教授、清華大學環(huán)境學院張瀟源副教授和安徽大學物質(zhì)科學與信息技術研究院葛炳輝教授為該論文共同通訊作者，清華大學材料學院博士后黃凱博士、北京計算中心張樂博士和清華大學環(huán)境學院2016級博士研究生徐婷為共同第一作者。

清華大學材料學院伍暉課題組長期從事高性能低維納米材料的宏量制備及其應用研究。

清華大學環(huán)境學院張瀟源課題組長期從事污水處理及其能源化與資源化研究。

該研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃和國家博士后基金的經(jīng)費支持。

Huang K, Zhang L, Xu T, et al. ? 60° C solution synthesis of atomically dispersed cobalt electrocatalyst with superior performance[J]. Nature communications, 2019, 10(1): 606.