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原子尺度設計+DFT計算:Angew巧妙構造集流體表面親鋰結構

集流體作為高利用率鋰負極的一個重要組成部分,其表面親鋰性對鋰的均勻沉積和溶出及鋰負極的循環穩定性具有重要影響。然而,目前針對集流體特別是三維集流體的研究,微觀上,多依賴價格昂貴的親鋰過渡層來改善表面親鋰性,而忽視集流體的晶面取向及其微觀結構對金屬鋰的親和性以及成核、生長過程的影響;宏觀上,注重比表面積的提升,卻忽視了電化學活性空間的利用,致使集流體無法發揮高比表面的優勢。

廈門大學化學化工學院毛秉偉教授課題組與吳德印教授課題組合作,通過實驗與理論計算,在金屬鋰負極集流體研究方面取得重要進展。

原子尺度設計+DFT計算:Angew巧妙構造集流體表面親鋰結構

毛秉偉教授課題組基于鋰與銅的晶格匹配性,從原子尺度上設計銅集流體表面的親鋰結構,建立了電化學晶面擇優策略,實現對各種構型銅集流體表面的整平和親鋰(100)取向擇優,提升對鋰的潤濕性,使后續鋰的沉積溶解均勻平穩進行。

原子尺度設計+DFT計算:Angew巧妙構造集流體表面親鋰結構

結合課題組之前發展的超薄超光滑SEI膜制備方法,在Cu100)擇優的平面上獲得大范圍平整的鋰薄層電極;

原子尺度設計+DFT計算:Angew巧妙構造集流體表面親鋰結構

Cu100)擇優的三維集流體上,可在100% Li DOD、2 mA cm–21 mAh cm–2)下穩定循環至少500周且庫侖效率高達99%,實現集流體表面及空間的充分利用;所制備的鋰薄膜負極與磷酸鐵鋰正極材料構成的全電池展現出優越的充放電循環性能,可在1C、20% Li DOD下穩定循環至少循環200周。

該工作開辟了從表面科學的角度設計和研究金屬鋰負極集流體的新思路,為低成本制備性能優越的鋰薄膜負極和無鋰負極奠定基礎。

Gu Y, Xu H Y, Zhang X G, et al. Lithiophilic Faceted Cu (100) Surfaces: High Utilization of Host Surface and Cavities for Lithium Metal Anodes[J]. Angewandte Chemie (International ed. in English), 2018.

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