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?支春義AM：弱氫鍵無金屬共晶電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高倍率和超穩(wěn)定銨離子電池

隨著對可持續(xù)電池化學(xué)的需求不斷增長，非金屬銨離子(NH₄⁺)電池因其獨(dú)特的性能(例如低成本、無毒和環(huán)境可持續(xù)性)而受到廣泛關(guān)注。

在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)闡明了NH₄⁺與溶劑之間的溶劑化相互作用，并提出了NH₄⁺弱溶劑化電解質(zhì)的設(shè)計(jì)原則。鑒于氫鍵相互作用主導(dǎo)NH₄⁺與溶劑的溶劑化，溶劑靜電勢的強(qiáng)弱直接決定其溶劑化能力的強(qiáng)弱。此外，作者選擇電負(fù)性相對較弱的丁二腈來構(gòu)建無金屬共晶電解質(zhì)(MEE)。該MEE能夠顯著拓寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口并降低溶劑化殼中的溶劑配位數(shù)和結(jié)合能，從而引導(dǎo)較低的去溶劑化能壘和快速的電荷轉(zhuǎn)移過程。

因此，所構(gòu)建的NH₄^–離子電池表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆倍率性能(600 W kg^-1時的能量密度為65 Wh kg^-1總活性質(zhì)量)和前所未有的長期循環(huán)性能(1.0 A g^-1下1000次循環(huán)后保留率為90.2%)。

圖1. 常用溶劑脫溶動力學(xué)及ESP的比較

總之，該工作證明了NH₄⁺的溶劑化相互作用以氫鍵為主，減弱溶劑分子與NH₄⁺之間的氫鍵相互作用可以有效提高NH₄^–離子電池的倍率能力和長期循環(huán)性能。通過比較各種溶劑的電負(fù)性，作者選擇了溶劑中靜電勢最弱的SN來制備MEE，制備的MEE不僅大大拓寬了電化學(xué)穩(wěn)定性窗口，確保了與A-MnPBA的完美相容性，而且大大降低了溶劑化殼層的溶劑配位數(shù)和NH₄⁺/溶劑的結(jié)合能，從而降低了脫溶能勢壘，加快了電荷轉(zhuǎn)移過程。

因此，所得的NH₄^–離子電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能(600 W kg^-1下能量密度為65 Wh kg^-1總有效質(zhì)量，12000 W kg^-1下能量密度為28 Wh kg^-1總有效質(zhì)量)和長期循環(huán)穩(wěn)定性(在10.0 A g-1下循環(huán)10000次后保持73.9%)。因此，該工作揭示了一種合理設(shè)計(jì)電解質(zhì)的有效策略，可以實(shí)現(xiàn)高倍率和超穩(wěn)定的NH₄^–離子電池。

圖2. MEE中全電池的電化學(xué)性能

Metal-Free Eutectic Electrolyte with Weak Hydrogen Bonds for High-Rate and Ultra-Stable Ammonium-Ion Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308210

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