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?北理吳川Angew：聚合物插層δ-MnO2實(shí)現(xiàn)高性能Zn-MnO2電池

層狀二氧化錳(δ-MnO₂)由于具有優(yōu)異的理論容量、較高的工作電壓和Zn²⁺/H⁺共插層機(jī)理，是水系鋅離子電池(ZIB)極具前景的正極材料。然而，由于Zn²⁺的加入，導(dǎo)致材料的庫(kù)侖相互作用強(qiáng)，擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)緩慢，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)變形明顯，循環(huán)穩(wěn)定性不足。

在此，北京理工大學(xué)吳川團(tuán)隊(duì)提出了具有最先進(jìn)ZIBs性能的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）預(yù)插層（PVP-MnO₂）平臺(tái)狀δ-MnO₂雜化超晶格。局部原子結(jié)構(gòu)表征和理論計(jì)算表明，雜化超晶格引發(fā)的電子熵刺激和選擇性H⁺Grotthuss-like插層協(xié)同作用方面處于領(lǐng)先地位。

因此，PVP-MnO₂雜化超晶格具有突出的比容量(在0.125 A g^-1時(shí)為317.2 mAh g^-1)，顯著的倍率性能(在12.5 A g^-1時(shí)為106.1 mAh g^-1)，以及在高倍率下顯著的循環(huán)穩(wěn)定性(在10 A g^-1下循環(huán)20,000次后容量保持在100%)。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過(guò)層間工程成功制備了具有顯著擴(kuò)展(001)晶面的PVP插層MnO₂雜化超晶格，在Zn²⁺/H⁺共插入過(guò)程中，電子熵和選擇性質(zhì)子Grotthuss插層可被調(diào)控。電子熵的增加會(huì)引發(fā)更多的t2g-eg躍遷，從而獲得更好的反應(yīng)活性，而選擇性質(zhì)子Grotthuss插層行為則源于雜化超晶格結(jié)構(gòu)和優(yōu)化的電荷分布。

特別是，合適的H⁺輸運(yùn)能壘和抑制了與Zn²⁺的Columbic相互作用，賦予了質(zhì)子快速動(dòng)力學(xué)，并提高了循環(huán)穩(wěn)定性。在這種協(xié)同作用下，電化學(xué)性能測(cè)試表明，由于PVP的插層作用，具有較高的比容量（在0.125A/g時(shí)為317.2mAh/g）、倍率性能大大提高（在12.5A/g時(shí)為106.1mAh/g）、出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在10A/g下循環(huán)20000次后容量保持率幾乎達(dá)到100%），這有利于提高功率密度（最大功率密度達(dá)到12000W/kg）和能量密度（最大能量密度為500Wh/kg）。因此，層間結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)對(duì)先進(jìn)Zn-MnO₂電池用MnO₂正極的開(kāi)發(fā)具有指導(dǎo)意義。

圖2. 電化學(xué)性能

Hybrid Superlattice-Triggered Electron-Entropy Stimulation and Selective Proton Grotthuss-Intercalation in Polymer-Intercalated δ-MnO2 for High-Performance Zn?MnO2 Battery，?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313163

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