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廣西大學尹詩斌教授團隊連續發表三篇高水平催化論文!

人物簡介

尹詩斌博士，教授，博士生導師，研究領域：燃料電池、電解水/氨制氫、電合成精細化工品、化學儲能電源、石墨烯宏量制備及應用開發等。迄今已在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Electrochem. Energy Rev.等期刊發表學術論文120余篇，申請國家發明專利20余件，出版專著2部。現任廣西電化學能源材料重點實驗室主任、廣西石墨烯標準技術委員會委員，《電化學》和《結構化學》編委，中國化學會會員，中國化工學會專業會員，國際電化學協會會員，NSFC評審專家，南非NRF評審專家，教育部學位中心論文評審專家等等。2016年入選廣西高校百人計劃，2017年獲得廣西石墨烯系列標準獎勵，2019年被認定為廣西首批高層次人才，同年入選廣西高校卓越學者和創新團隊，并獲得廣西自然科學一等獎。

最近，尹詩斌教授團隊連續發表了三篇高水平催化方面的論文，這里小編帶大家來速覽一下！

1. Journal of Energy Chemistry：Ni顆粒調控NiMoO選擇性吸附位點用于HMF氧化耦合制氫

電氧化5-羥甲基糠醛（HMFOR）作為制備高價值生物質衍生化學品的綠色途徑而受到廣泛關注。為了滿足工業應用的需求，研究人員致力于開發各種高效的非貴金屬催化材料，其中鎳鉬基氧化物由于其優異的物理和化學特性具有作為先進催化劑的潛力。然而，金屬氧化物在強堿性溶液中往往具有較強的OH^?吸附能，導致對HMF的吸附較弱。

值得注意的是，HMFOR涉及OH^?和HMF在催化劑上的競爭吸附，其中HMF的吸附被認為是電催化過程中的關鍵步驟。因此，調節金屬氧化物對HMF和中間體的選擇性吸附對于HMFOR至關重要。

研究表明，金屬氧化物和金屬位點之間的電子相互作用可以促進電子在不同金屬氧化物/金屬位點之間的重新分布，有利于有機分子的吸附。此外，金屬的空間分隔效應和電氧化過程中原位生成的金屬氫氧化物/羥基氧化物可以調節底物的吸附能，從而降低反應能壘。然而，如何有效地調控金屬和金屬氧化物的吸附位點以提高HMFOR催化活性仍然是一個挑戰。

尹詩斌教授團隊利用金屬鎳和鉬的反應熱焓存在差異加熱時發生偏析的原理，通過在不同溫度煅燒還原NiMoO₄前驅體，合成了一系列不同金屬鎳含量的NiMoO-Ni催化劑用于HMFOR。

采用一系列表征方法研究了其物理化學性質，深入分析了偏析的Ni顆粒對催化活性的影響，發現Ni顆粒與NiMoO之間的相互作用優化了NiMoO-Ni的電子結構，從而促進了HMF、中間體和產物FDCA的吸附/解吸，并且Ni和NiMoO的協同作用促進了C-H/O-H鍵的斷裂。

此外，HMFOR過程中Ni顆粒原位生成的NiOOH也可以調控HMF和OH^?的吸附行為，提高催化劑的活性和穩定性。因此，NiMoO-Ni表現出較好的HMFOR活性（E₁₀₀=1.36 V_RHE）、FDCA選擇性（99.3％）、生成速率（0.0276 μmol s^?1）和穩定性。將其組裝為雙電極系統用于HMFOR輔助制氫時，可以在1.45 V驅動HMF高效轉化（FDCA產率：98.5%）和產生H₂（法拉第效率：99.1%）。這項工作提供了一種調控催化劑吸附位點以實現高效HMFOR輔助制氫的策略。

圖文導讀

圖1. NiMoO-Ni催化劑的合成和表征

圖2. HMFOR的性能測試和DFT計算

圖3. HER 和OHMFS性能測試

Tailoring the selective adsorption sites of NiMoO by Ni particles for biomass upgrading assisted hydrogen production, Journal of Energy Chemistry, 2023, 86, 480-489. DOI: 10.1016/j.jechem.2023.08.006.

2.?ACS Catalysis：通過MoO₂修飾提高NiCo₂的電化學動力學以促進生物質氧化耦合析氫

由于NiCo復合材料對FDCA具有良好的選擇性，因此在HMFOR中具有較好的應用前景。然而，此類復合材料仍然面臨著HMFOR過程中質子耦合界面電子轉移緩慢的問題，從而導致反應動力學較慢。

此外，由于Ni²⁺/Co²⁺位點對H*的強烈吸附作用，限制了NiCo基催化劑的HER活性。鉬的氧化物具有不同的氧化態，能夠提供可逆的表面氧離子交換容量，有利于HMFOR過程中的電子和質子轉移；與此同時，Mo位點對H*具有適中的吸附能。

因此，將MoO₂引入NiCo基催化劑中可以調節HER過程H*/H₂的吸附/脫附并加速HMFOR過程的電子/質子轉移，提高HER和HMFOR催化活性。然而，如何合理地整合這兩種活性材料以促進高效的HMFOR/HER并揭示其內在機制仍然存在困難。

尹詩斌教授團隊采用簡單的水熱和煅燒處理，在NiCo₂納米線骨架表面實現了MoO₂層的可控生長。XPS和Bader電荷結果表明，在MoO₂和NiCo₂兩相間存在強烈的電荷轉移，電子的重新分布調節了NiCo₂@MoO₂的電子結構，促進電催化過程中的快速電子轉移。氘動力學同位素效應和質子轉移實驗證實MoO₂的引入促進了HMFOR過程中的質子轉移和C?H/O?H鍵斷裂。

DFT理論計算表明MoO₂和NiCo₂之間的協同作用優化了HMFOR和中間體的吸附自由能，并促進關鍵中間體5-羥甲基-2-呋喃甲酸（HMFCA）脫氫過程C?H/O?H鍵的斷裂。

電化學測試結果顯示，NiCo₂@MoO₂/NF表現出優異的HMFOR/HER活性（E_±10=1.20 V_RHE/?31 mV_RHE）、HMFOR動力學（k_{NiCo2@MoO2/NF}/k_NiCo2/NF = 2.57）和2,5-呋喃二甲酸選擇性（99.2%）。當組裝為雙電極系統時，只需要1.25 V就能實現10 mA cm^?2的HMFOR輔助制氫。此外，HMFOR所得的產物可以通過酸化電解液形成沉淀來分離，從而實現FDCA的高效分離。該項工作證明了通過表面改性開發高效的雙功能催化劑的可行性。

圖文導讀

圖1. NiCo₂@MoO₂/NF的合成和表征

圖2. HMFOR性能測試

圖3. HER 和OHMFS性能測試

圖4. DFT理論計算

Boosting electrochemical kinetics of NiCo₂?via MoO₂?modification for biomass upgrading assisting hydrogen evolution, ACS Catalysis, 2023, 13, 13257-13266. DOI: 10.1021/acscatal.3c03094.

3.?Advanced Functional Materials：界面自組裝分級微納米陣列用于生物質氧化耦合析氫

開發高效的催化劑用于生物質氧化耦合制氫有助于提高能量利用效率，但仍然存在挑戰。通常，電催化反應發生在催化劑的表面/界面，并伴隨著反應中間體的多電子轉移。催化劑與不同反應中間體之間結合能和電子轉移的強弱將直接影響反應產物的選擇性，這一過程很大程度上取決于表面/界面的原子排列和電子結構。

為了獲得高效的催化劑，可以通過合理的界面結構設計來調控活性組分的形貌、晶體結構和電子狀態等，以調節其物理和化學性質，從而提高催化劑的活性、選擇性和穩定性。

基于此，廣西大學尹詩斌教授與湖南大學王雙印教授合作，設計并制備了一種3D分級微納米陣列催化劑，通過組分間的協同作用實現了催化劑的雙功能特性，并顯示出了優異的HMFOR耦合制氫性能。制備的Co@NiMoO-Ni具有3D分級微納米陣列結構，其比表面積較大，有利于提供更多活性位點用于電催化反應。

重要的是，Co和NiMoO-Ni之間的相互作用導致了界面電子的重新分布，從而優化了反應分子的吸附行為，促進了催化反應過程中關鍵中間體化學鍵的斷裂，提高了Co@NiMoO-Ni在生物質氧化和析氫方面的性能。

此外，納米片錨定納米顆粒結構也可以成功地生長在其他過渡金屬材料模板上（如銅納米棒和鐵納米片等），證明了該方法制備3D分級微納結構的普適性。本工作有望為可控制備分級微納結構材料用于電催化提供有益的見解。

圖文導讀

圖1. Co@NiMoO-Ni/NF復合電極的合成與表征

圖2. Co@NiMoO-Ni/NF的HMFOR性能

圖3. Co@NiMoO-Ni/NF的HER和OHMFS性能

圖4. DFT理論計算

General formation of interfacial assembled hierarchical micro-nano arrays for biomass upgrading-coupled hydrogen production, Advanced Functional Materials, (2023). DOI: 10.1002/adfm.202308198.

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廣西大學尹詩斌教授團隊連續發表三篇高水平催化論文!

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