
通過合適的有機底物的催化加氫來儲存氫氣,有助于提高氫能的體積密度。其中,利用價格低廉的工業粗氫來存儲氫氣顯示出更有經濟吸引力,但是由于粗氫中的一氧化碳(CO)雜質即使是痕量也很容易使金屬活性位點失活,因此這種方法尚未實現。
基于此,北京大學馬丁教授和華東理工大學戴升教授(共同通訊作者)等人報道了一種兼具CO甲烷化和甲苯加氫性能的穩定的RuNi/TiO2催化劑,將粗氫儲存和提純的概念變為現實。
在大氣壓下,RuNi/TiO2催化劑能夠在1000-5000?ppm CO雜質的模擬粗制氫進料下,在180?°C左右將甲苯有效氫化成甲基環己烷(methyl-cyclohexane, MCH)。實驗測試發現,在粗氫(0.5% CO/H2, v/v)和甲苯蒸汽(WHSV=1.4 h-1)為原料下,優化后的催化劑在反應24 h內MCH產率保持在60%以上,并將氫氣流出口CO濃度降低至0.01%。
結合原子分辨顯微和光譜研究表明,在還原過程中,Ru和Ni物種的共定位促進了緊密耦合的金屬Ru-Ni團簇的形成。在催化加氫過程中,由于獨特的鍵合特性,Ru和Ni分別作為CO甲烷化和甲苯加氫的活性位點。該工作為未來氫氣經濟中粗氫的有效利用和純化提供了新的見解。
CO-tolerant RuNi/TiO2 catalyst for the storage and purification of crude hydrogen. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32100-x.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32100-x.
原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/21/99962db3b4/