聚合物塑性晶體電解質（PPCEs）因解決與丁二腈（SN）相關的挑戰，包括其不充分的機械性能和與電極的副反應，而引起了人們的極大關注。然而，關于聚合物網絡的分子結構對網絡內SN狀態的影響及其對離子電導率的后續影響的全面研究尚未探索。

在此，高麗大學Yun Chan Kang&Ji-Hun Seo等人通過色散校正密度泛函理論（DFT-D）模擬，研究了SN和聚合物部分之間的結合能作為SN構象和結晶行為的決定因素。結果表明，結合能效應導致的混溶性變化顯著影響了PPCEs中非晶相的形成。

因此，基于乙烯基碳酸亞乙酯（VEC）的PPCE在室溫下表現出高離子電導率（在25°C下為2.6×10^?3 S cm^?1），并具有完全無定形相，這可歸因于其組分之間的最佳混溶性。此外，通過將PPCE與LiFePO₄（LFP）和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極材料相結合實現了高性能固態鋰金屬電池（LMB）配置的可行性。

圖1. VEC對PPCE的影響

總之，該研究提供了聚合物網絡對PPCE中SN狀態影響的見解。通過研究SN與聚合物部分之間的結合能，確定了混溶性在決定PPCEs中非晶相形成中的關鍵作用。在聚合物的各個部分中，VEC與SN的結合能最強，在室溫下形成完全無定形的相，從而具有較高的離子電導率。這些發現強調了優化PPCE中組分的混溶性以實現無定形相的重要性，從而促進了有效的離子傳輸。

此外，通過將PPCE與有前途的正極材料（如LiFePO₄）相結合實現了高性能固態配置在LMB中的潛在應用。總體而言，該研究有助于更好地理解影響PPCE中SN狀態的因素，進而推動具有改進離子電導率的PPCE的設計和開發。

圖2. 電池性能

Inducing an Amorphous Phase in Polymer Plastic Crystal Electrolyte for Effective Ion Transportation in Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310957