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由于導電電子的屏蔽作用，鐵電性和金屬性一般不能共存。鐵電金屬在自然界中非常罕見，但卻表現出各種獨特的性質，如非常規的超導性、獨特的光學響應和磁電效應。過渡金屬硫族化合物MTe?系列材料具有穩定的層狀結構1T/1T’相，由于空間反演對稱性存在而缺乏自發極化。由于其獨特的層間相互作用，范德瓦爾斯（vdW, van der Waals）層狀材料滑移鐵電機理早在2017年被研究者提出，但一直沒有被觀測到。最近研究人員在多層WTe?半金屬材料中直接觀察到鐵電翻轉，燃起了人們對層間滑移鐵電的希望。MTe?系列材料的多層結構為研究滑移鐵電和金屬鐵電提供了理想的平臺。

最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心HM-T03組王志俊研究員指導博士生盛昊昊，構建了具有vdW堆疊的過渡金屬硫族化合物 (MTe?, M = Pt, Pd和Ni)的180度雙層結構（π bilayer），其中上下兩層通過C_2z旋轉聯系，并通過第一性原理計算預言了這些180度雙層結構具有金屬鐵電性[1]，如圖1所示。研究表明：1. 雖然單層結構是有能隙的絕緣體，但是該雙層結構表現為金屬性；2. 這些雙層結構的鐵電相分別為相對位移v=(1/3,2/3)和(2/3,1/3)的結構，鐵電極化在面外方向；3. 該垂直極化的翻轉可以通過層間滑動來實現，能壘非常低；4. 改變載流子濃度可以顯著調節這些鐵電金屬的垂直極化大小和方向。此外，我們認為層間電荷轉移是金屬性和垂直極化的起源，這些性質與空間擴展的Te-p_z軌道密切相關。此類180度雙層結構廣泛存在于自然界中，如1T’/T_d-MoTe?（電荷摻雜誘導超導）、α-Bi?Br?（單層具有拓撲邊緣態）等，使得我們能夠操縱鐵電性與其他性質(如超導和拓撲)之間的相互作用。

圖1、MTe??π bilayer的(a)-(b)結構，(c)-(e)能量與極化面，(d)-(f)鐵電翻轉路徑的能壘與極化, (g) π雙層的示意，(h)極化與摻雜的關系。

該項研究成果預言了一類金屬鐵電，它們在功能納米器件中有潛在的應用。相關成果以“Ferroelectric metals in 1T/1T’?-phase transition metal dichalcogenide MTe??bilayers (M = Pt, Pd, and Ni)”為標題已在線發表在《Physical Review B》上。該工作得到了國家自然科學基金委和中國科學院等項目的資助。

圖2、(a)單層PtTe_1.75結構示意圖，(b)不考慮自旋軌道耦合的投影能帶，(c)考慮自旋軌道耦合的能帶和能隙對應的Z?拓撲數，(d)高效的析氫反應的示意圖。

此外，研究小組還報道了具有有序Te空位缺陷的 PtTe?材料（PtTe_1.75）是一種既具有大且可調自旋霍爾電導，又表現出高效析氫活性的非常規二維材料[2]，如圖2所示。同時為尋找大自旋霍爾電導的體系提供了新思路——在大自旋軌道耦合體系中引入缺陷。文章以題為“Large Spin Hall Conductivity and Excellent Hydrogen Evolution Reaction Activity in Unconventional PtTe_1.75 Monolayer”發表在《Research》上 (Research, 2023,6:0042)。

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【DFT】二維PtTe?系列材料的金屬鐵電性研究進展

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