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陳勝利/吳宇恩Nature子刊：雙層微環境在M-N-C催化劑的pH依賴性ORR活性中的作用

電化學中的一個長期難題是，為什么金屬-氮-碳催化劑（M-N-C）在從堿性轉變為酸性時，通常表現出氧還原活性的急劇下降。基于此，武漢大學陳勝利教授，中國科學技術大學吳宇恩教授（共同通訊作者）等人以FeCo-N₆-C雙原子催化劑為模型體系，結合從頭算分子動力學模擬（AIMD）和原位表面增強紅外吸收光譜（SEIRAS），證明了導致M-N-C催化劑具有pH依賴性氧還原活性的原因是因為M-N-C催化劑具有顯著不同的界面雙層結構，而不是因為多個反應步驟的能量。

研究發現，在相應的堿性和酸性ORR電位下，FeCo-N₆-C電極的表面電荷態存在較大差異，從而導致界面雙層微環境的巨大差異，最終呈現出pH依賴性的ORR性能。

具體來說，在堿性介質中，FeCo-N₆-C電極表面幾乎不帶電，這導致了界面水在金屬反應部分周圍的無序排列，從而在表面氧化的中間體的O原子和界面水分子的H原子之間自然形成了豐富的氫鍵；而在酸性介質中，FeCo-N₆-C電極帶正電荷較多，界面水以O-down的構型有序取向，不能與反應中間體形成氫鍵。

計算解讀

由于在堿性和酸性介質中，界面水作為質子供體為ORR反應中間體提供氫原子是必不可少的，O-down構型的有序取向的水分子以及由此導致的酸界面氫鍵的缺失嚴重地提高了ORR中質子耦合電子轉移（PCET）步驟的動力學能壘，從而導致了遲緩的電催化活性。此外，值得強調的是，堿性和酸性ORR之間的巨大活性差異無法從多步反應路徑的能量學角度來解釋。這項研究不僅展示了界面雙層微環境在主導電催化反應機理和動力學中的根本重要性，而且從反應環境全面優化的角度為高效M-N-C催化劑的設計開辟了獨特的途徑。

Revealing the role of double-layer microenvironments in pH-dependent oxygen reduction activity over metal-nitrogen-carbon catalysts. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-42749-7.

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42749-7.

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