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氫氣被認(rèn)為是環(huán)境友好型新興清潔能源,工業(yè)上通過水煤氣轉(zhuǎn)換、整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)及合成氨回收氫等過程獲得的氫氣純度只有60%左右,無法直接作為能源供給應(yīng)用,因此氫氣的分離純化尤為重要。相比于傳統(tǒng)工業(yè)分離技術(shù)(如變壓吸附、分餾/低溫蒸餾等),膜分離可極大降低能耗且具有設(shè)備簡便、占地面積小等優(yōu)點(diǎn)。
近日,北京理工大學(xué)的馮霄特別研究員等成功利用電化學(xué)聚合方法制備出了柔性自支撐噻吩基共軛微孔聚合物膜,展現(xiàn)出良好的氫氣分子篩分性能,為有效解決膜分離滲透性、選擇性和可加工性之間的博弈效應(yīng)提供了新思路。
研究人員將反應(yīng)條件溫和可控的電化學(xué)聚合方法引入氣體分離膜的制備過程,選用含有多個(gè)活性聚合位點(diǎn)的3,3′-聯(lián)噻吩單體構(gòu)筑剛性多孔交聯(lián)骨架,同時(shí)引入含有柔性烷基鏈的噻吩單體來增強(qiáng)骨架的柔性。
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該團(tuán)隊(duì)通過設(shè)計(jì)調(diào)控單體的活性聚合位點(diǎn)數(shù)目、烷基鏈長度及單體摩爾比等制備系列自支撐薄膜材料,并成功突破了有機(jī)聚合物膜對(duì)于H2/CO2、H2/N2及H2/CH4混合氣體分離的Robeson上限。
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機(jī)理研究表明,分子篩分對(duì)于選擇性分離起到主導(dǎo)作用,而通過交聯(lián)形成的合適孔道大小是實(shí)現(xiàn)分子篩分的主要原因。此外,該類膜材料具有良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性和長循環(huán)穩(wěn)定性。這一“剛?cè)岵?jì)”的骨架調(diào)控與電聚合方法結(jié)合的策略為制備高性能聚合物氣體分離膜提供了新的解決方案。
相關(guān)研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。該成果的第一作者是北京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的博士研究生張蒙茜,通訊作者為馮霄特別研究員,北京理工大學(xué)王博教授和葉彥春副教授、寧波大學(xué)李硯碩教授、華南理工大學(xué)顧成教授在氣體分離膜的電聚合制備和性能測試分析等方面給予了極大幫助。北京理工大學(xué)王博、馮霄團(tuán)隊(duì)近年來主要從事共價(jià)有機(jī)框架材料和金屬有機(jī)框架材料功能化及薄膜器件化等方面的研究。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201904385
Angewandte Chemie期刊宣布從2019年3月29日起開始正式接受研究論文(Research Articles)投稿。一直以來,Angewandte Chemie的基礎(chǔ)研究結(jié)果發(fā)表形式僅限于通訊(Communications)類型的文章,有著嚴(yán)格的字?jǐn)?shù)限制(2500字或者20000個(gè)字符)?,F(xiàn)在新增加的研究論文(Research Articles)類型文章,篇幅擴(kuò)展到5600字(40000個(gè)字符),擺脫了通訊類型文章對(duì)更加系統(tǒng)詳盡工作的束縛。 ? 作者現(xiàn)在只需登錄Angewandte Chemie投稿系統(tǒng),在文章類型選擇(Article Type Selection)頁面的下拉菜單中選擇“Research Article”,即可開始研究論文的投稿。Angewandte Chemie
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