實(shí)現(xiàn)碳和氮循環(huán)是構(gòu)建循環(huán)、零碳經(jīng)濟(jì)的一項(xiàng)重要舉措。雖然單原子催化劑(SACs)在電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO2RR)和硝酸鹽還原反應(yīng)(NO3RR)中引起了研究人員的興趣,但是這些反應(yīng)中Cu SACs配位的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系仍不清楚,應(yīng)進(jìn)行探索。基于此,澳大利亞新南威爾士大學(xué)Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亞斯威本科技大學(xué)Rosalie K. Hocking(共同通訊作者)等人報(bào)道了Cu配位結(jié)構(gòu)在決定CO2RR和NO3RR的活性和選擇性中的作用。X射線吸收光譜(X-ray absorption spectroscopy, XAS)測量結(jié)果與合成的Cu SACs一致,隨著熱解溫度從800 ℃升高到1000 ℃,其從Cu-N4位點(diǎn)向Cu-N4-x-Cx位點(diǎn)變化。配位球的這種變化導(dǎo)致它們的催化變化活性,其中Cu-N4位點(diǎn)對CO2RR表現(xiàn)出更高的活性,而Cu-N4-x-Cx位點(diǎn)在NO3RR期間實(shí)現(xiàn)更高的NH4+產(chǎn)率,該結(jié)果與密度泛函理論(DFT)計(jì)算一致。作者將CO2RR和NO3RR耦合,在-0.9 V vs. RHE下,在Cu-N4位點(diǎn)上實(shí)現(xiàn)了尿素的法拉第效率(FE)為28%、電流密度為-27 mA cm-2,產(chǎn)率為4.3 nmol s-1 cm-2,這是首次使用單原子催化劑合成尿素。該結(jié)果證明了在高活性單原子催化劑上通過電化學(xué)尿素合成將可再生能源轉(zhuǎn)化為凈零肥料的潛力。Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO2 and NO3– to Urea. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201500.https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.