通訊作者:Monica Olvera de la Cruz, ChadA. Mirkin
通訊單位:美國西北大學
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利用DNA分子修飾納米顆粒是引導納米顆粒自組裝形成納米晶的經典策略之一。DNA-納米顆粒的自組裝過程與離子晶體相似。
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近日,Girard等在分子動力學模擬的指導下揭示了膠體晶體的自組裝規律。研究發現,在小顆粒(~1.5 nm)的輔助下,相互排斥的大顆粒(~10 nm)能自組裝形成納米晶。在該納米晶中,小顆粒可以在晶格內自由移動并擴散,類似于金屬中經典的電子云圖像。
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類似的,當DNA-納米顆粒復合物的尺寸和體系中的DNA濃度足夠低時,由DNA-納米顆粒復合物自組裝得到的膠體晶體表現出類似于金屬中的電子云一樣的離域化特征和擴散行為。當DNA濃度增加或溫度下降時,DNA-納米顆粒復合物的行為由離域轉為定域,該過程類似于經典的金屬-絕緣體轉變。膠體晶體的金屬性為研究金屬、金屬間化合物及復合相的行為提供了新平臺。
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圖1. 從PAE-PAE系統轉變為PAE-EE系統
注:PAE為programmable atom equivalents ,指的是作為構筑單元的DNA-納米顆粒復合物。EE為electron equivalents,指的是PAE在特定條件下的表現類似于金屬中的電子云。
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圖2.體心立方結構的PAE-EE的最概然空間分布
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圖3. EE在體心立方結構的PAE-EE體系中擴散
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圖4. PAE-EE體系在平衡狀態下的物相
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Particle analogs of electronsin colloidal crystals (Science, 2019, DOI:10.1126/science.aaw8237)
文獻鏈接:
https://science.sciencemag.org/content/364/6446/1174
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