通訊作者:馮振興、李亞飛、周武、李彥光
通訊單位:俄勒岡州立大學(xué)、南京師范大學(xué)、中國科學(xué)院大學(xué)、蘇州大學(xué)
電化學(xué)CO2還原可將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)原料或燃料,從而減少CO2的直接排放,有助于實(shí)現(xiàn)真正意義上的碳循環(huán)。甲酸(或甲酸鹽)是電化學(xué)CO2還原是具有經(jīng)濟(jì)效益且可行的重要轉(zhuǎn)化產(chǎn)品之一。然而,其商業(yè)可行性取決于高活性和選擇性電催化劑的開發(fā)。
俄勒岡州立大學(xué)馮振興教授、南京師范大學(xué)李亞飛教授、中國科學(xué)院大學(xué)周武研究員、蘇州大學(xué)李彥光教授報(bào)道了電催化CO2還原的最新研究成果,證明了結(jié)構(gòu)缺陷對(duì)于鉍催化劑具有明顯的正向影響。以溶液法合成的富含缺陷氧化鉍納米管(Bi2O3 NTs)為模板,通過陰極極化將氧化鉍二次轉(zhuǎn)化為金屬鉍且保持催化劑納米管形貌,制備了富含缺陷的鉍納米管電催化劑(Bi NTs)。該催化劑對(duì)于CO2還原成甲酸鹽具有高活性,高選擇性以及優(yōu)異的穩(wěn)定性。其電流密度在-0.61 V時(shí)達(dá)到~288 mA cm-2。密度泛函理論計(jì)算,優(yōu)異的活性和選擇性歸因于催化劑中存在大量的缺陷鉍位點(diǎn),使*OCHO中間體更穩(wěn)定,促使還原反應(yīng)的有效進(jìn)行。
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圖1 Bi2O3 NTs結(jié)構(gòu)形貌表征
圖2 Bi NTs催化劑電化學(xué)性能表征
圖3 Bi NTs催化劑電化學(xué)性能表征
圖4 Bi NTs催化劑缺陷位點(diǎn)理論計(jì)算
圖5 Bi NTs催化劑光電化學(xué)CO2RR性能表征
本文報(bào)道了一種以氧化物為模板,通過陰極極化二次轉(zhuǎn)化獲得富含缺陷的鉍納米管電催化劑。豐富的鉍缺陷位點(diǎn)在CO2還原為甲酸(甲酸鹽)反應(yīng)中可有效吸附并穩(wěn)定反應(yīng)中間體*OCHO,表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性與高選擇性。
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Structural defects on converted bismuth oxide nanotubes enable highly active electrocatalysis of carbon dioxide reduction
(Nature Communications,2019,DOI: 10.1038/s41467-019-10819-4)
原文鏈接
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10819-4
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