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Advanced Science：Ni2P@Co9S8電荷自調(diào)節(jié)，用于大電流下超低電位堿性水電解

在堿性條件下電化學(xué)水分解是一種可持續(xù)的、有前途的制氫技術(shù)，并且其可用于大規(guī)模制氫。雖然商業(yè)Pt/C和IrO₂/RuO₂分別在析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性，但其高成本和有限的可用性阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。近年來，非貴金屬基催化劑在低電流密度(10-50 mA cm^?2)下對水分解表現(xiàn)出顯著的電催化活性，但它們在大電流密度下獲得高活性和耐久性仍面臨挑戰(zhàn)。

基于前人研究報道，在大電流密度下，水的吸附/解離和羥基(OH^?)的吸附導(dǎo)致了較高的槽電壓。因此，為了在較低的過電位下開發(fā)出優(yōu)異的大電流密度水分解雙功能催化劑(HER/OER)，需要催化劑有足夠的活性位點使OH^?/H₂O快速吸附/解離、高電導(dǎo)率、連續(xù)的H₂/O₂逸出以及良好的機械穩(wěn)定性。

近日，吉林大學(xué)蔣青、朱永福、中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所宋二紅和多倫多大學(xué)Chandra-Veer Singh等通過一步自組裝策略設(shè)計了一種新型的雙功能電催化劑，該催化劑由Ni₂P@Co₉S₈金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)體與硫化泡沫鎳(VNF)組裝而成。實驗結(jié)果表明，所制備的Ni₂P@Co₉S₈催化劑在100 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過電位分別為188和253 mV，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

此外，利用Ni₂P@Co₉S₈作為陰極和陽極組裝的水電解槽在1.46 V時可以達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度，并且其在100 mA cm^?2下電解100小時后，電壓僅略有下降。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Co-3d和P-2p軌道之間的強雜化有助于Ni₂P@Co₉S₈金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成；并且，Ni₂P@Co₉S₈中活性Ni位點的活性電子態(tài)隨著d帶中心的增加而高度增加，表明Ni₂P@Co₉S₈的Ni₂P中有更多的活性電子，這對于優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移然后改善水分解性能是非常有利的；同時，由于Co-Co鍵與活性Ni原子之間的電子調(diào)控，費米能級附近Co位點的活性電子態(tài)減少，改善了中間體的吸附，進(jìn)而提升了HER/OER性能。

總的來說，該項工作揭示了金屬異質(zhì)結(jié)的電荷自調(diào)控機制，為提高催化劑在大電流密度下水分解的整體活性提供了一種有效的方法。

Charge self-regulation of metallic heterostructure Ni₂P@Co₉S₈ for alkaline water electrolysis with ultralow overpotential at large current density. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202303682

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