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Nano Letters：非晶化誘導In2O3中的陽離子交換，促進CO2光催化轉化為乙醇

陽離子交換反應(CE)是一種綠色、溫和的反應方法，可以精確地調控主體材料的結構和組成，同時保持其尺寸和形狀(特別是對于金屬硫化物、硒化物和碲化物)。CE反應產生的雜化結構通常表現出較高的量子產率、良好的帶隙和較長的電子壽命。這種方法為在原子水平上引入外源元素提供了一種強有力的手段，在光電子學、催化、能量存儲和轉換等領域有著廣泛的應用。

然而，由于金屬氧化物中的M-O鍵更強，在室溫下與金屬氧化物發生相應CE反應的報道很少。雖然較高的溫度可以克服CE反應的高能壘，但這種苛刻的條件通常會導致主體材料的溶解。因此，需要開發合適的策略來在金屬氧化物本身上削弱或產生配位不飽和M-O鍵，從而突破CE反應的反應能壘。

近日，中國科學技術大學洪勛和溫州大學時茜等在理論計算的指導下，以無定形In₂O₃納米片(a-In₂O₃ NSs)為主體材料，在室溫下與多種客體陽離子進行CE反應。

密度泛函理論(DFT)計算表明，無定形納米材料中豐富的配位-不飽和金屬位點對于突破CE反應的能壘以調控金屬氧化物的組成至關重要。實驗上，研究人員選擇a-In₂O₃ NSs作為主體材料，與一元/多元金屬陽離子進行CE反應，獲得了高負載量的單原子摻雜(超過10 atom%)催化劑。

結果表明，在光催化CO₂轉化為乙醇的反應中，最優的Cu/a-In₂O₃ NSs表現出優異的乙醇生產活性(798.7 μmol g^?1 h^?1)和選擇性(99.5%)；同時，Cu/a-In₂O₃ NSs在光照下連續反應6小時后，沒有發生明顯的催化劑降解，證明該催化劑具有優異的穩定性。

原位DRIFTS結果顯示，在非晶結構中的高負載Cu單原子摻雜有利于吸收和活化CO₂分子，調節材料帶隙以提高光吸收能力，改善電荷分離和轉移效率，并作為活性中心增強* CO中間體的吸附能力和促進C-C偶聯。

綜上，該項研究結果表明非晶化誘導策略能夠克服傳統合成路線在獲得高負載量單原子催化劑方面存在的挑戰，使得構建具有特定尺寸和形態的新穎結構成為可能，從而具有重要的催化應用。

Amorphization-induced cation exchange in indium oxide nanosheets for CO₂-to-ethanol conversion. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03178

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