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【催化】孫文平&鄭旭升Angew.Chem. 低配位IrO2石墨碳氮化合物異質(zhì)結(jié),高效OER

【催化】孫文平&鄭旭升Angew.Chem. 低配位IrO2石墨碳氮化合物異質(zhì)結(jié),高效OER

通訊作者:鄭旭升博士、孫文平博士

通訊單位:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)、伍倫貢大學(xué)

【催化】孫文平&鄭旭升Angew.Chem. 低配位IrO2石墨碳氮化合物異質(zhì)結(jié),高效OER
成果一覽

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高效電解水非常需要開(kāi)發(fā)用于析氧反應(yīng)(OER)的高活性和穩(wěn)定性的電催化劑。酸性條件下對(duì)OER電催化劑具有更高的穩(wěn)定性要求,需要具有極高的化學(xué)穩(wěn)定性以防止腐蝕和氧化。

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近日,伍倫貢大學(xué)的孫文平博士和中科學(xué)技術(shù)大學(xué)的鄭旭升博士報(bào)道了OER電催化劑的最新研究進(jìn)展。

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本研究設(shè)計(jì)了新的氧化銥/石墨碳氮化物(IrO2/GCN)異質(zhì)結(jié)構(gòu),其中低配位的IrO2納米顆粒被限制在超親水和高度穩(wěn)定的石墨碳氮化合物(GCN)納米片上,該催化劑在酸性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能。

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多功能GCN納米片不僅確保了IrO2納米顆粒的均勻分布,而且賦予異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑體系超親水表面,可以最大程度的暴露活性位點(diǎn)促進(jìn)質(zhì)量擴(kuò)散。由于IrO2和GCN之間的強(qiáng)相互作用,Ir原子的配位數(shù)減少,導(dǎo)致晶格應(yīng)變和Ir位點(diǎn)周圍的電子密度增加,從而調(diào)節(jié)催化劑表面和反應(yīng)中間體之間的相互作用,進(jìn)而調(diào)控電催化活性。

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圖文導(dǎo)讀

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圖1 IrO2/GCN催化劑合成示意圖及形貌結(jié)構(gòu)表征

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圖2 IrO2/GCN催化劑XPS圖

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圖3 IrO2/GCN催化劑電催化性能

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圖4 IrO2/GCN催化劑電學(xué)性能表征

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圖5 IrO2/GCN催化劑全裂解水性能

本文合成的IrO2/GCN異構(gòu)結(jié)構(gòu)將IrO2納米顆粒限制在超親水和高度穩(wěn)定的GCN納米片上,實(shí)現(xiàn)有效的水分解。GCN獨(dú)特的C位點(diǎn),特別是富含N的配位環(huán)境誘導(dǎo)IrO2和GCN之間的強(qiáng)相互作用,最終調(diào)節(jié)具有低配位數(shù)的Ir活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)。同時(shí),多功能GCN納米片賦予異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑體系超親水表面和豐富穩(wěn)定的活性位點(diǎn)。

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這項(xiàng)工作不僅證明了通過(guò)異質(zhì)結(jié)構(gòu)工程策略將所有有利特性結(jié)合在一個(gè)催化劑體系中的可行性,而且為各種應(yīng)用的高效電催化劑的合理設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)提供了新的思路。

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文獻(xiàn)信息

Low-Coordinated Iridium Oxide Confined on Graphitic Carbon Nitride for Highly Efficient Oxygen Evolution

(Angewandte Chemie International Edition,2019,DOI: 10.1002/anie.201907017)

原文鏈接

http://dx.doi.org/10.1002/ange.201907017

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