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王春生＆許康等Nature Chemistry：顛覆傳統認知！SEI膜不是你想的那個樣子

研究背景

目前廣泛商用的鋰離子電池是以碳酸酯電解液為主導的，比如EC/DEC電解液。在電解液剛開始循環的幾圈，電解液會在負極被還原生成SEI膜。

近年來，隨著表征手段的進步，人們對SEI膜的成分越來越關注，比如這幾年特別火的LiF對負極的穩定性提升效果特別明顯，對SEI膜的認識能夠讓我們更加理性地來對其進行調控，從而提升電池的性能。

從最實際的角度來看，研究目前商用的電池EC/DMC的電解液產生的SEI膜的重要性是其他體系不能相比的。目前業界的共識是負極的SEI主要成分為LEDC，即（CH2OCO2Li）2，其具有高的鋰離子電導率，低電子電導率來保護負極。但是這個共識受到了挑戰。

成果簡介

8月19日， Nature chemistry在線發表由美國馬里蘭大學王春生& Bryan W. Eichhorn &陸軍研究實驗室許康合作的文章” Identifying the components of the solid–electrolyte interphase in Li-ion batteries”，作者通過合成與表征LEDC和LEMC（HOCH2CH2OCO2Li）,并與石墨上形成的SEI膜進行對比，作者指出LEMC才是SEI膜的主要成分，與傳統的認知相反。

此外，作者用單晶衍射儀對LEMC和LMC（CH3OCO2Li）單晶結構進行解析，并且指出LEMC的離子電導率>1×10-6 S cm-1, 而LEDC是不導Li+的。

圖文導讀

圖1a 給出了石墨與鋰組成半電池的前兩圈循環，藍色為第一圈，粉色為第二圈，我們可以看到在0.8 V處，第一圈有個平臺，而第二圈沒有，在這個位置，是電解液被還原產生SEI膜的過程。

傳統上認為此處發生的反應是圖2中的反應（1），之前發表的四篇關于負極SEI中LEDC的文章用了各種表征方法與標準的LEDC進行了對比，這些手段結果與標準的LEDC進行對比，發現很類似，于是大家就斷定這個SEI的主要成分就是LEDC。

但是作者發現，前人合成的LEDC的方法是有問題的，產物根本就不是LEDC，所以之前發表的文章中的結果也是錯誤的。以前的合成方法是設想(LiOCH2CH2OLi) 與CO2在乙醚溶劑中加成得到，于是利用乙醚與n-BuLi或者LiH反應生成LiOCH2CH2OLi, 然后與CO2反應。但是作者發現只加了一個Li的時候得到的LiOCH2CH2OH在乙醚中是不溶的，在第二個Li加上之前會生成沉淀，所以根本就不會生成想要的LEDC，而是LEMC。