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浙大傅杰Angew: 缺陷氮化碳中產(chǎn)生受阻的Lewis對，實現(xiàn)高效電催化氮還原成氨

工業(yè)上氨生產(chǎn)主要依靠Haber-Bosch(H-B)工藝(反應(yīng)條件：400-500 °C，20-40 MPa)，而電化學氮還原反應(yīng)(NRR)生成氨可以在環(huán)境條件下進行，并且可以減少CO₂的排放，降低反應(yīng)能耗。為了進一步促進NRR反應(yīng)的發(fā)展和應(yīng)用，開發(fā)高效廉價的NRR催化劑并系統(tǒng)地研究其分子結(jié)構(gòu)、內(nèi)在活性以揭示活性位點的作用和結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系至關(guān)重要。

近日，浙江大學傅杰課題組將硼氫化鈉(NaBH₄)、氨基鈉(NaNH₂)和介孔碳(MC)在N₂氛圍下高溫下退火，得到缺陷氮化硼碳(BCN)以用于高效NRR。

綜上所述，通過一種簡單的分子設(shè)計策略，成功地合成了具有FLPs結(jié)構(gòu)的BCN(BCN中具有未淬滅的Lewis酸位點(缺乏電子的B原子)和堿位點(富含電子的N原子)。鄰近的缺電子B和富電子N將催化劑從單一的“Lewis酸催化”升級為“FLPs催化”，因此NRR產(chǎn)氨氣的法拉第效率高達18.9%，氨產(chǎn)率為20.9 μg h^-1mg^-1_cat，并且該催化劑還具有優(yōu)異的長期耐久性。

此外，催化劑結(jié)構(gòu)表征、¹⁴N₂/¹⁵N₂交換實驗和密度泛函理論(DFT)計算進一步表明，F(xiàn)LPs可以吸附N₂分子形成六元環(huán)中間體，使N₂通過拉動效應(yīng)發(fā)生異裂，從而顯著降低了限速步驟的能壘。總的來說，本研究報道了一種具有優(yōu)良活性的NRR催化劑，而且也提供了一種通過調(diào)節(jié)雙活性位點的富電子或缺電子雜原子以產(chǎn)生高附加值產(chǎn)物的催化劑制備策略。

Creating Frustrated Lewis Pairs in Defective Boron Carbon Nitride for Electrocatalytic Nitrogen Reduction to Ammonia. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202207807

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