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張禮知/艾智慧/毛成梁Angew：三角形位點起大作用，助力BiOCl光催化分子氧活化和選擇性NO氧化

層狀結構的四方BiOCl是一種優異的分子氧活化和NO氧化的光催化劑。BiOCl不僅可以通過缺陷工程將響應光波長(280-380 nm)拓寬到可見光區域(380-800 nm)，還可以通過內置電場和間隙缺陷延長光生載流子的壽命。此外，其表面氧空位可以作為活性位點來促進表面反應。然而，BiOCl同時發生的單電子(?O₂^?)和雙電子(O₂^2?)分子氧活化導致NO被氧化為硝酸鹽(NO₃^?)和毒性更強的氣態NO₂。

更嚴重的是，通過單齒構型吸附吸附在氧空位上的NO₃^?由于界面N-O鍵的減弱，可能光解產生NO₂。最近，一項原位表面研究發現，表面強的雙齒NO₃^?結合可以抑制NO₃^?光解為NO₂。這表明，BiOCl光催化劑通過單電子分子氧活化產生?O₂^?來選擇性氧化NO，能夠在催化劑表面產生強雙齒硝酸鹽吸附，但實現這一目標仍然具有挑戰性。

近日，華中師范大學張禮知、艾智慧和多倫多大學毛成梁等證明，通過引入三角形Cl-Ag₁-Cl位點，(001)面暴露的BiOCl可以選擇性地促進反應物分子氧活化為超氧自由基(?O₂^?)，并將硝酸鹽產物的吸附結構從弱單齒結合模式轉變為強雙齒模式，以避免發生不利的光解。

理論計算表明，催化劑上Ag位點會優先吸附O₂而不是NO，吸附的O₂通過側向模式與Ag原子結合，并通過降低其π* 2p軌道水平來接受來自Ag位點的電子以被活化為?O₂^?；然后，生成的?O₂^?與NO先生成*ONOO*中間體，最后再形成雙齒硝酸鹽。

實驗結果表明，通過同時調節反應中間體和產物，具有Cl-Ag₁-Cl位點的BiOCl在可見光下反應10 min，實現了>90%的NO轉化率和>97%的硝酸鹽選擇性，同時NO₂濃度低于20 ppb。

此外，在基準光催化劑P25上，Cl-Ag₁-Cl位點的活性和選擇性均超過了BiOCl表面位點(38% NO轉化率，67%硝酸鹽選擇性)和起對照作用的O-Ag₁-O位點(67%NO轉化率和87%硝酸鹽選擇性)。綜上，該項工作為提高半導體光催化劑的性能開發了新的單原子位點，也為控制活性氧的產生以實現有效去除污染物提供了一個簡單的途徑。

Triangle Cl-Ag1-Cl sites for superior photocatalytic molecular oxygen activation and NO oxidation of BiOCl. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202314243

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