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【DFT+實驗】中科大Angew.：構建CdS/Ti3C2 MXene肖特基結，用于高選擇性和活性光催化脫氫還原氨基化

由于生物平臺分子的多個官能團觸發的復雜反應網絡，選擇性和活性是光催化生物質價值化的兩個關鍵問題。脫氫還原胺化反應是將醇轉化為胺的重要方法，生物質衍生的氨基酸合成是高效利用可再生資源的有效途徑。并且，氨基酸和生物質組分之間的“官能團間隙”在均相和多相催化中都是重要的。根據前人報道，催化劑的形貌控制對丙氨酸生成的影響，但其確切的機理尚未得到充分的理論解釋。因此，在充分了解結構-性能關系的基礎上，合理設計和精確合成多功能催化劑是實現高效生物質價值化的關鍵。

基于此，中國科學技術大學傅堯和龔天軍等以CdS和Ti₃C₂ MXene分別作為空穴和電子受體，成功制備了CdS/Ti₃C₂MXene肖特基結光催化劑，并且其具有優異的光催化的活性和選擇性(丙氨酸: 33.72 mmol g^-1 h^-1，80%)。

具體而言，預處理后的Ti₃C₂納米顆粒在納米片交錯生長的分層花狀結構上均勻分散，使光催化劑具有巨大的空隙和相鄰的氧化還原位點，有利于暴露更多的活性位點，促進氨基酸生產的中繼催化轉移。

結合實驗研究和理論計算，以·OH為主要氧化物質，剝離LA中的酒精羥基H，進而引發反應。此外，機理實驗結果表明，CdS/Ti₃C₂MXene肖特基結增強了光生電荷分離，抑制了光生電子-空穴復合，從而促進了比活性；同時，表面能降低的CdS不僅優先利用氫源還原亞胺，而且使丙酮酸的還原胺化反應比脫羧更有利，具有較高的選擇性。利用該方案，廣泛的生物質衍生的羥基酸成功轉化為相應的氨基酸，甚至很容易將葡萄糖轉化為丙氨酸，這證實了MCdS納米反應器的潛在應用潛力。

綜上，本研究揭示了表面工程和異質結工程中提高光催化性能(活性和選擇性)的起源，為基于生物質的“綠碳”資源的價值化提供了高效的多功能光催化策略。

Surface-Controlled CdS/Ti₃C₂ MXene Schottky Junction for Highly Selective and Active Photocatalytic Dehydrogenation-Reductive Amination. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306305

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