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白正宇A(yù)FM: 晶面應(yīng)變策略起大作用！助力單原子Fe-N-C催化劑高效催化ORR

電解水、燃料電池、金屬-空氣電池(MAB)和CO₂還原為燃料等電化學(xué)技術(shù)已被廣泛研究以解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問題。ORR在MAB和燃料電池中起著關(guān)鍵作用，開發(fā)具有優(yōu)異ORR活性和耐久性的豐富的非貴金屬基電催化劑對(duì)于開發(fā)高效的MAB電化學(xué)系統(tǒng)至關(guān)重要。

近日，河南師范大學(xué)白正宇課題組提出了一種“面應(yīng)變策略”，將原子分散的石墨Fe-N-C層包裹在FeCo納米顆粒上(FeCo NP @Fe SA-N/C)以優(yōu)化FeN₄位點(diǎn)的內(nèi)在ORR活性。

研究人員對(duì)FeCo NP @Fe SA-N/C在鋅-空氣電池中的性能進(jìn)行了評(píng)估。以FeCo NP @Fe SA-N/C為正極的電池提供了1.43 V的開路電壓，接近鋅-空氣電池的理論值。

此外，其133.7 mW cm^-2的最大功率密度(在196.5 mA cm^-2電流密度下)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了商業(yè)Pt/C(≈70 mW cm^-2)。在1-50 mA cm^-2的各種電流密度下的放電測試表明，與商用Pt/C相比，F(xiàn)eCo NP@Fe SA-N/C在寬范圍和更高電壓下具有出色的放電穩(wěn)定性。在50 mA cm^-2的長時(shí)間恒電流放電測量中，F(xiàn)eCo NP@Fe SA-N/C表現(xiàn)出713.9 mAh g^-1的出色比電容，與商業(yè)Pt/C (706.7 mAh g^-1)相當(dāng)。

試驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)eCo NPs的{110}晶面可以通過跨層“晶面應(yīng)變”來優(yōu)化FeN₄的電子結(jié)構(gòu)，以壓縮亞層上的Fe-N鍵。這些重構(gòu)的FeN₄位點(diǎn)對(duì)ORR中間體表現(xiàn)出更合適的吸附能，從而提升了催化劑的ORR性能。總的來說，該項(xiàng)工作揭示了FeCo NP@Fe SA-N/C在能源設(shè)備中的巨大潛力，為通過應(yīng)變工程設(shè)計(jì)先進(jìn)的M-N-C電催化劑提供了指導(dǎo)。

Facet Strain Strategy of Atomically Dispersed Fe-N-C Catalyst for Efficient Oxygen Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206081

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