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王威/劉冬梅Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!

王威/劉冬梅Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!
調控非均相材料性能以提高過氧單硫酸鹽(PMS)的活性,以降解新出現的有機污染物還是一個挑戰。基于此,哈爾濱工業大學王威教授和劉冬梅教授等人報道了S-型異質結PBA/MoS2@殼聚糖水凝膠(CSH)(PBA/MoS2@CSH),實現光激發協同PMS活化。異質結光激發載流子在定向界面電場的驅動下,通過S-型轉移途徑與PMS進行氧化還原轉化。多種協同途徑極大增強了活性氧的生成,導致強力霉素降解率顯著提高。同時,CSH的3D聚合物鏈空間結構有利于高級氧化過程中PMS的快速捕獲和電子傳遞,減少了過渡金屬活化劑的使用,限制了金屬離子的浸出。
王威/劉冬梅Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!
通過DFT計算,作者研究了催化劑的能帶結構。態密度(DOS)計算顯示,PBA/MoS2異質結構的VB頂部主要由Co和Fe組成,與MoS2和PBA相比,向近費米能級的移動增加了VB的最大值,而CB的底部主要由Mo和S組成。由于更容易的電子躍遷,可以將更多的電子光激發到CB上,PBA/MoS2中導電載流子的數量增加,從而提高了光催化活性。
王威/劉冬梅Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!
電荷微分分布圖顯示,PBA/MoS2界面處存在較強的相互作用,導致更多的電子積累產生界面電場(IEF),加速載流子的分離。光照射前,A點(MoS2)和B點(PBA)之間的表面電位差為~35 mV,表明形成了從A點指向B點的IEF,可作為光生電荷轉移的驅動力。在可見光照射下,A點的表面電位顯著降低,而B點的表面電位升高。
王威/劉冬梅Nature子刊:PBA/MoS2@CSH高效催化PMS!
Enhanced and synergistic catalytic activation by photoexcitation driven S-scheme heterojunction hydrogel interface electric field. Nat. Commun., 2023, DOI:10.1038/s41467-023-42542-6.

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