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?曾華淳ACS Catalysis: 邊緣受限的少層MoS2納米盒用于CO2高效加氫制甲醇

CO₂直接氫化成甲醇是減少對(duì)化石燃料的過(guò)度依賴和減輕環(huán)境問(wèn)題的有前景的策略。最近，有文獻(xiàn)報(bào)道二維MoS₂納米片中的面內(nèi)硫空位為CO₂合成甲醇的有效催化活性位點(diǎn)，而邊緣空位促進(jìn)CO₂加氫生成甲烷。

近日，新加坡國(guó)立大學(xué)曾華淳課題組通過(guò)對(duì)金屬有機(jī)框架(MOF)進(jìn)行溶劑熱和隨后的熱處理，開發(fā)了空心的邊緣被ZnS微晶限制的準(zhǔn)單層MoS₂納米盒(h-MoS₂/ZnS)。

?曾華淳ACS Catalysis: 邊緣受限的少層MoS2納米盒用于CO2高效加氫制甲醇

研究人員發(fā)現(xiàn)高度分散的ZnS在壁中的強(qiáng)限制作用可以抑制MoS₂的生長(zhǎng)和聚集，導(dǎo)致形成幾層(少于3層)甚至單層的MoS₂納米片結(jié)構(gòu)。

此外，MoS₂邊緣周圍的ZnS納米片可以防止反應(yīng)分子接近邊緣硫空位，從而提高目標(biāo)產(chǎn)物甲醇的選擇性。h-MoS₂/ZnS在催化CO2選擇性加氫制甲醇時(shí)，在260°C、5 MPa和15 000 mL g_cat^-1 h^-1條件下，h-MoS₂/ZnS可以實(shí)現(xiàn)高達(dá)0.93 g_MeOH g_MoS2^-1 h^-1的STY_MeOH，CO₂轉(zhuǎn)化率為9.0%以及甲醇選擇性為67.3%(所達(dá)到的STY_MeOH值明顯高于商業(yè)MoS₂和其他報(bào)道的基于MoS₂的催化劑)。

此外，這種h-MoS₂/ZnS催化劑能夠在120小時(shí)內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行，并且其中空納米盒結(jié)構(gòu)幾乎保持不變，使其成為CO₂加氫在工業(yè)應(yīng)用的潛在候選者。此外，該方法還適用于合成其他二維金屬硫化物復(fù)合材料，如MoS₂/ZnS納米球、WS₂/ZnS以及MoS₂/CoS納米盒。總的來(lái)說(shuō)，該研究不僅提供了一種利用MOF來(lái)制備空心準(zhǔn)單層MoS₂納米盒催化劑的策略，而且還開發(fā)了一種新的方法來(lái)阻止或產(chǎn)生邊緣硫空位，顯示了其在高效CO₂增值或其他催化系統(tǒng)中的巨大潛力。

Boxlike Assemblages of Few-Layer MoS₂ Nanosheets with Edge Blockage for High-Efficiency Hydrogenation of CO₂ to Methanol. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02838

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