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基于金屬氮化物的異質結構一直是鋰硫電池中有效的多硫化物介質。盡管如此，迄今為止開發的這些異質結構主要依賴于以腐蝕性NH₃或合成含氮試劑作為氮源的高溫氨化，這會帶來潛在的環境危害和其他技術挑戰。

四川大學吳昊教授、郭俊凌教授、張云教授設計了一種由天然結構蛋白質衍生的具有內置TiN/TiO₂異質結構的多腔碳納米纖維宿主結構，以用于高性能鋰多硫化物電池和先進的鋰化多硫化硅全電池。

TiN/TiO₂異質結構是在天然富氮生物前體熱解時在碳納米纖維中自發產生的，伴隨著熱誘導的拓撲化學自氮化，無需任何額外的氮源。實驗結果結合理論計算表明，自氮化生成的TiN/TiO₂異質結構不僅有效提高了多硫化物的捕獲能力，而且為多硫化物轉化提供了具有豐富催化活性位點的極性異質界面。此外，具有有序腔室狀內部空間、大比表面積和高電導率的多孔碳納米纖維主體基質有利于液態多硫化鋰的注入和空間容納，同時確保電池可以在貧電解質下工作。

基于TiN/TiO2-MCF的鋰多硫化物電池顯示出高放電容量（1406 mAh g^–1在 0.1 C)、出色的倍率性能（5 C時為692 mAh g^–1）和長循環穩定性（500次循環中每循環0.023%的超低容量衰減）。此外，在貧電解質條件 (3 μL mg^–1 ) 下，實現了接近6 mAh cm^–2的高面積容量和5.8 mg cm^–2的高S負載。更重要的是，配置有鋰化硅負極和多硫化物正極的全電池表現出優異的可充電特性，如高倍率充/放電（高達5 C）、良好的循環壽命（500次循環）、恒定的庫侖效率（98.5%以上）和高重量能量密度（588 Wh kg^–1）。

圖1 制備及表征

圖2 基于鋰化硅負極和多硫化物正極全電池的性能

A Heterostructure-In-Built Multichambered Host Architecture Enabled by Topochemical Self-Nitridation for Rechargeable Lithiated Silicon-Polysulfide Full Battery. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103456

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AFM：基于拓撲化學自氮化實現的異質結構用于可充鋰化硅-多硫化物全電池

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