正極材料與硫化物固體電解質（SE）之間的界面相容性是全固態鋰離子電池（ASSLB）電化學性能的關鍵限制因素。

在此，浙江大學陸俊、李澤珩，廣東工業大學林展團隊提出了一種新方法：開發了氣固界面還原反應（GSIRR）。這種 GSIRR 工藝旨在通過在層狀氧化物正極表面原位生成金屬氧化物來誘導表面重建層 (SRL)，從而減輕表面氧的反應性。實驗結果表明，與硫化物 SE 的界面副反應大大減少，從而顯著降低了界面電阻。通過在鈷酸鋰（LCO）正極上應用 SRL（CoO/Li₂CO₃），發現該改性產生了令人印象深刻的結果，包括高容量（149.7 mAh g^-1）、優異的循環能力（在 0.2C 下循環 400 次，保持率為 84.63%）、出色的倍率性能（在 2C 下為 86.1 mAh g^-1），以及在 ASSLB 內的高負載證極（28.97 和 23.45 mg cm^-2）中的穩定性。

此外，SRL CoO/Li₂CO₃?還增強了 LCO 和 Li₁₀GeP₂S_12?以及 Li₃PS₄?SE 之間的界面穩定性。值得注意的是， GSIRR 機制不僅可以廣泛應用于 LCO 正極，還可以應用于 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂?正極以及 H₂S 和 CO 等其他還原性氣體。

圖1. SRL-LCO 的形成和合成途徑

總之，該工作實現了一種基于GSIRR的簡單而高效的表面重建方法。這種方法在LCO正極上形成了SRL層，取得了顯著的成果。具體而言, CoO/Li₂CO₃SRL層具有雙重作用：首先，它減輕了正極中氧或其他成分產生的高電子能級的不利影響，防止對硫化物SE造成傷害。其次，它能建立一個有利的離子傳輸層，有效消除極化問題。因此，SR-LCO/LPSCL/Li-In ASSLB電池實現了卓越的電化學性能，包括更高的初始放電容量、出色的長循環性能、更好的速率性能和更低的電阻。

此外，應用于LCO的CoO/Li₂CO₃SRL層在穩定LGPS和LPS的界面方面也發揮了重要作用。更重要的是，GSIRR工藝已成功擴展到在NCM811上原位形成NiO，從而增強了NCM811的循環穩定性。因此，該方法能以經濟高效的方式大大提高全固態鋰電池中正極/負極界面的兼容性。

圖2. 通用性和可拓展性

Reducing Gases Triggered Cathode Surface Reconstruction for Stable Cathode-Electrolyte Interface in Practical All-Solid-State Lithium Batteries,?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305748