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開發具有高離子電導率、寬電化學窗口和高機械強度的固態電解質（SSE）是實現高能量密度固態鋰金屬電池的關鍵。共價有機框架（COF）最近作為有前景的 SSE引起了相當大的興趣，這主要是由于它們具有高度可調的分子結構和理想的有序離子遷移通道。

西湖大學徐宇曦等人設計并合成了具有整體取向通道結構的柔性耐高壓COF SSE薄膜，首次實現了采用富鎳正極（NMC811）的固態鋰金屬電池。

通過合理引入親鋰基團和電化學穩定的喹啉芳環鍵，所制備的COF表現出大帶隙、超低HOMO值（真空下–6.2 eV）和高達5.6 V（相對于Li⁺/Li）的最高氧化穩定性。通過方便的預熱機械組裝，獲得的柔性COF SSE薄膜沿(001)面呈現整體取向排列，在60 °C時具有高達1.5 × 10^–4 S cm^–1的離子電導率，以及優異的機械性能（10.5 GPa的高楊氏模量）。

圖1 兩步合成電化學穩定且整體取向的COF SSE

分子動力學模擬顯示，該COF SSE中的鋰離子傳輸顯示出定向跳躍路徑和快速漂移速度。憑借如此多的特性，采用這種COF SSE薄膜組裝了帶有NMC811正極的全固態鋰金屬電池表現出超過400次循環的穩定循環性能、高庫侖效率（>99%），并能經受折疊等濫用試驗。

圖2 電化學性能

High-Voltage Tolerant Covalent Organic Framework Electrolyte with Holistically Oriented Channels for Solid-State Lithium Metal Batteries with Nickel-Rich Cathodes. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107444

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西湖大學徐宇曦Angew：共價有機骨架電解質助力高鎳正極固態鋰金屬電池

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