鋰離子電池 (LIB) 在超低溫 (-40 °C以下) 時的正常運行對于寒冷氣候中的應用場景具有重要意義。然而,由于其緩慢的動力學和Li+在其框架中緩慢的固體擴散,它們的運行受到傳統插層正極低容量的困擾。在此,蘇州大學晏成林教授等人證明了非晶化是一種有效的促進陰極低溫動力學的策略,它緩解了低溫條件下致密晶格結構對離子輸運的阻塞效應。作者通過關注不同縮合反應條件合成的共價結晶聚合物 (CCP) 和共價無定形聚合物 (CAP) 的低溫行為,發現由于電荷傳輸阻抗降低和Li+擴散速率提高,獲得的具有豐富吡嗪和羰基活性位點的CAP在-80 ℃時顯示出非常出色的比容量 (141 mAh g-1),優于CCP(43.8 mAh g-1)。圖1. 基于CAP或CCP的LIB電化學行為的動力學分析此外,在-60 °C下充放電500次循環后,CAP初始容量保持率為84.7%。分子動力學模擬表明,富含通道的非晶結構非常有利于鋰離子在有機固體的間隙空間中快速擴散。這項工作表明,結晶正極的非晶化在低溫條件下可以加速離子動力學,為開發低溫(Low-T)電池提供了一種有效的策略。圖2. 基于CAP或CCP的LIB在不同溫度下的電化學性能Accelerating Ion Dynamics Under Cryogenic Conditions by the Amorphization of Crystalline Cathodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202102634