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成果展示

一氧化碳（CO）的電催化轉化技術作為串聯CO₂電解的關鍵組件正在得到積極的發展。為了提高多碳產物的選擇性，研究人員一直致力于設計CO還原電催化劑，但是很少有工作集中在對CO電解商業化至關重要的其他性能參數上，例如液體產品濃度和純度。基于此，美國特拉華大學焦鋒教授（通訊作者）等人報道了一種內部耦合純化策略，以顯著提高CO電解中的乙酸鹽濃度和純度。

該策略是基于Cu陰極催化劑、Ni-Fe陽極催化劑和陰離子交換膜（anion exchange membrane, AEM）的CO電解槽，利用具有高乙醇滲透性的堿性穩定AEM和選擇性乙醇部分氧化陽極來控制CO還原產品流。作者展示了CO電解槽在200?mA?cm^-2的電流密度和< 2.3 V的全電池電壓下穩定連續運行120 h，連續產生純度為97.7%的1.9 M乙酸鹽產品流。通過調整反應條件，進一步將乙酸鹽產品流提高到7.6 M的濃度，純度>99%。此外，技術經濟分析表明，高度濃縮的液體產品流對于降低產品分離的能耗至關重要。

背景介紹

電化學CO₂還原（eCO₂R）使用CO₂作為原料以生產各種增值化學品，并使用電力作為唯一能源。然而，直接eCO₂R在堿性條件下會形成不需要的碳酸鹽、能量效率低以及單程CO₂轉化為所需產品的轉化率低。通過使用改進的材料和反應器設計，在直接eCO₂R中克服這些問題已取得了進展。一是兩步串聯電解：CO₂首先通過電化學方式轉化為CO，然后通過電化學CO還原（eCOR）進行后續轉化。eCOR可以在較低的電池電壓下實現對所需多碳（C₂₊）產品的高轉化率，也可在堿性環境中進行且不會形成任何碳酸鹽。

在Cu催化的COR中觀察到四種主要C₂₊產品，分別是乙烯、乙醇、正丙醇和乙酸鹽。然而，已報道的大多數研究并未生產出高濃度或純度的所需產品，并且經常受到低的CO轉化率困擾。濃縮的產品流（尤其是液體產物）對于最大限度地降低與產品分離和電解質回收相關的成本非常可取，但是很少見到高濃度的液體產品來自傳統的CO電解槽。此外，在eCOR和eCO₂R中，大多數膜電極組件（MEA）研究都集中在陰極催化劑的工程、催化劑-膜界面的調整和電池設計的改進，很少有報道離子在膜和陽極電催化劑上的傳輸對CO電解槽整體性能的影響。

圖文詳情

圖1. eCOR生產濃縮乙酸鹽流

圖2.醇的部分氧化對選擇性的陽極影響

圖3.膜交叉率對eCOR選擇性的影響

圖4.評估再循環乙酸鹽生產的技術經濟性

總結

總之，作者提出了一種內部耦合的CO電解純化策略，以生產高純度、濃縮的乙酸鹽產品流。通過在CO電解槽中加入選擇性乙酸部分氧化陽極和可滲透酒精的陰離子交換膜，從陰極快速轉移乙醇產品以及在陽極進行乙醇部分氧化，顯著提高乙酸鹽的選擇性。在最佳條件下，得到濃度為7.6 M、純度>97%的乙酸鹽產品流。根據技術經濟分析，需要至少5 ?M乙酸鹽的濃縮液體產品流，以最大限度地降低分離成本。該發現可能會激發對先進膜材料和陽極電催化劑的合理設計研究，針對CO₂/CO電解技術和策略，以實現高濃度產品流，尤其是液體產品。

文獻信息

Enhancing acetate selectivity by coupling anodic oxidation to carbon monoxide electroreduction. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00828-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00828-w.

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