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目前，電解質陽離子已被證明對電催化反應(包括析氧/還原(OER/ORR)、析氫/氧化(HER/HOR)、CO₂還原(CO₂RR)、甲醇氧化(MOR)等)具有顯著的影響。

更重要的是，在這些反應中，人們已經觀察到催化活性和陽離子大小之間的差異趨勢，而電解質陽離子的確切作用仍存在爭議。例如，在Au催化劑上對CO₂RR的催化性能通常為Cs⁺> K⁺>Na⁺>Li⁺，而在Pt電極上，HER的性能趨勢通常從Li⁺到Cs⁺下降。因此，鑒定不同電解質中陽離子依賴的陽離子靶向電催化動力學具有重要意義。

近日，武漢大學羅威課題組首次通過operando粉末X射線衍射(PXRD)和高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)證明了CoOOH催化OER的電解質陽離子依賴動力學是由陽離子插層得到的，它可以合理地調整OER過程中高價活性*O-Co(IV)物質的生成能。

電化學實驗表明，電解質陽離子對OER活性的影響遵循陽離子大小的趨勢，即從小(Li⁺)增加到大(Cs⁺)。同時，陽離子插入誘導原始CoOOH層間間距以Cs⁺>K⁺>Na⁺>Li⁺順序增強，從而導致CoOOH-Cs⁺具有最高的Co價態和最長的Co-O鍵。

X射線吸收光譜(XAS)、原位拉曼、原位紫外可見光譜、原位XAS光譜、循環伏安(CV)和理論計算表明，電解質陽離子的插入通過擴大Co-O鍵長來改變Co的氧化狀態，使得Co的d帶中心上移，優化氧中間體的吸附強度，促進活性Co(IV)物種的形成，降低速率決定步驟(RDS)的能壘，從而提高OER活性。

綜上，這項工作不僅揭示了OER動力學與電解質陽離子的復雜依賴關系，而且也為研究其他電解質陽離子靶向電催化的機制提供了思路。

Unveiling the electrolyte cations dependent kinetics on CoOOH-catalyzed oxygen evolution reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202313886

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?武漢大學Angew：有效提升CoOOH催化OER性能，電解質陽離子功不可沒！

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