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孫學(xué)良/莫一非/谷猛AM：鹵化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)促進(jìn)鈉電超離子導(dǎo)體的離子擴(kuò)散和高壓穩(wěn)定性

隨著鋰資源的日益稀缺，固態(tài)鈉離子電池(SSSBs)因其可持續(xù)的成分、較高的理論能量密度和固有的安全優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注。然而，固態(tài)鈉離子電池(SSSBs)的發(fā)展對(duì)超鈉離子導(dǎo)體(SSC)提出了嚴(yán)格的要求，包括在室溫(RT)下的高離子電導(dǎo)率(> 1 mS cm^-1)，密切的固體-固體接觸的優(yōu)異變形能力，以及與電極材料的特殊界面穩(wěn)定性，但目前沒(méi)有單一的SSC同時(shí)滿足所有這些要求。

在此，西安大略大學(xué)/寧波東方理工大學(xué)孫學(xué)良教授、馬里蘭大學(xué)莫一非教授、東方理工大學(xué)谷猛教授、西安大略大學(xué)Tsun-Kong Sham教授等團(tuán)隊(duì)利用高配位和低配位鹵化物框架之間的結(jié)構(gòu)差異，開(kāi)發(fā)了一類(lèi)新型鹵化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)電解質(zhì)（HSE），包含 UCl₃?型高配位框架和無(wú)定形低配位相的鹵化物 HSE 實(shí)現(xiàn)了迄今為止鹵化物 SSCs 中最高的 Na⁺?電導(dǎo)率（室溫下為 2.7 mS cm^-1）。

通過(guò)分辨結(jié)晶區(qū)、非晶區(qū)和界面的各自貢獻(xiàn)揭示了鹵化物 HSE 中的協(xié)同離子傳導(dǎo)，并為非晶化效應(yīng)提供了全面的解釋。更重要的是，鹵化物 HSE 具有出色的變形性、高壓穩(wěn)定性和可擴(kuò)展性，因此可以有效用于 SSSB。

圖1. LCF-Ta的非晶化效應(yīng)

總之，該工作通過(guò)利用高配位和低配位鹵化物框架之間的協(xié)同效應(yīng)，催生了一類(lèi)新型鹵化物 HSE，展示出優(yōu)異的離子電導(dǎo)率和高壓穩(wěn)定性和可變形性。優(yōu)化后的 0.62[HCF-Sm]-0.38[LCF-Ta]和 0.57[HCF-La]-0.43[LCF-Ta]HSE 具有 2.7 mS cm^-1?和 1.8 mS cm^-1?的顯著 Na 離子電導(dǎo)率，是迄今為止報(bào)道的鹵化物 SSC 的最高值之一。

對(duì)這類(lèi)鹵化物 HSE 的擴(kuò)散機(jī)理進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)結(jié)晶塊體、非晶區(qū)以及它們之間的異質(zhì)界面對(duì)擴(kuò)散有不同的貢獻(xiàn)。其中非晶化過(guò)程大大提高了目標(biāo)成分的離子傳導(dǎo)性，并有助于在離散的 UCl₃?型框架顆粒之間建立連接，從而使 Na 離子能夠在宏觀 HSE 上快速長(zhǎng)程傳導(dǎo)。HSE 具有良好的變形性和高壓穩(wěn)定性，通過(guò)簡(jiǎn)單的冷壓即可實(shí)現(xiàn)與 NMNFO 正極的直接集成，從而展示了穩(wěn)定的正極/電解質(zhì)界面，并且在 0.2 C 下循環(huán) 100 次后，SSSB 的容量保持率達(dá)到 91.0%。

此外，對(duì) SSCs 和正極材料之間界面反應(yīng)的理論研究表明，選擇不同的 SSCs 或正極材料會(huì)產(chǎn)生不同的界面產(chǎn)物。HSE 中的成分用途廣泛，可針對(duì)不同的正極材料進(jìn)行可調(diào)的 CEI 設(shè)計(jì)。由于具有這些綜合優(yōu)勢(shì)，異質(zhì)鹵化物復(fù)合 SSC 是實(shí)現(xiàn)高性能 SSSB 的理想選擇。

圖2. 電化學(xué)穩(wěn)定性和電池性能

Halide Heterogeneous Structure Boosting Ionic Diffusion and High-Voltage Stability of Sodium Superionic Conductors,?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308012

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