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南大/河海Nature子刊：破壞自旋相關(guān)對稱性，助力BixEr2-xRu2O7高效催化酸性析氧

雖然酸性析氧反應(yīng)在電化學能量轉(zhuǎn)換裝置中發(fā)揮著關(guān)鍵作用，但酸性電解質(zhì)中的析氧反應(yīng)動力學緩慢且催化劑穩(wěn)定性差，這對材料開發(fā)來說是一項巨大的挑戰(zhàn)。與傳統(tǒng)的催化劑納米結(jié)構(gòu)不同，通過破壞催化劑結(jié)構(gòu)對稱性以重新排列自旋電子占據(jù)態(tài)并優(yōu)化自旋相關(guān)的軌道相互作用以改變催化劑和反應(yīng)物之間的電荷轉(zhuǎn)移是一項提高催化劑性能的有效策略。

近日，南京大學劉力哲和河海大學王沛芳等制造了Bi_xEr_2-xRu₂O₇燒綠石(BERO)，以揭示酸性電解質(zhì)中自旋相關(guān)的對稱性破缺與OER性能之間的相關(guān)性。

因為Bi-6的孤對電子可以影響Ru位點與最近鄰配位氧原子的鍵合相互作用，導(dǎo)致室溫下原子無序雜化，這使得Bi₂Ru₂O₇(BRO)中的RuO₆配位多面體通過電子-聲子相互作用從O_h變?yōu)镈_3d對稱的點群。與其他具有明顯原子無序特征的常規(guī)燒綠石不同，Er₂Ru₂O₇體系由于其與Er和Ru離子在d和f軌道上特殊的量子交換相互作用而變得異常復(fù)雜。作為溫度函數(shù)測量的逆均勻磁化率顯示出線性變化，并且Ru和Er亞晶格在室溫下保持有序配置，這明顯不同于其他具有無序結(jié)構(gòu)的Ru燒綠石。

更重要的是，Er₂Ru₂O₇樣品中磁晶胞和結(jié)構(gòu)晶胞尺寸相同，并且Er離子的16倍簡并基態(tài)分裂成8個Kramers雙峰。中子散射數(shù)據(jù)表明，在現(xiàn)有布拉格峰(Q = 0)的頂部可以看到一些額外的強度，這與有序結(jié)構(gòu)的Ru亞晶格相關(guān)。因此，BRO中引入的Er陽離子對這種對稱性破壞不敏感，可用于控制Bi_xEr_2-xRu₂O₇樣品中的原子無序程度。

相關(guān)電化學測試表明，在酸性電解液中，這種多級雜化的Bi_xEr_2-xRu₂O₇可以在10 mA cm^-2下表現(xiàn)出約0.18 V的超低過電位，并具有出色的100小時穩(wěn)定性。總的來說，這項工作為理解原子半無序雜化引起的自旋相關(guān)對稱性破壞對提高酸性電解質(zhì)中OER的催化活性和電化學穩(wěn)定性的貢獻提供了深層次的理解。

Spin-Related Symmetry Breaking Iinduced by Half-Ddisordered Hybridization in Bi_xEr_2-xRu₂O₇ Pyrochlores for Acidic Oxygen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31874-4

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南大/河海Nature子刊：破壞自旋相關(guān)對稱性，助力BixEr2-xRu2O7高效催化酸性析氧

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