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最新成果介紹

電催化CO₂還原(CO₂RR)為CO₂的高效利用提供了途徑。然而，到目前為止，Cu仍然是CO₂RR生成C₂₊產(chǎn)物的主要活性組分。在非Cu基CO₂RR電催化劑上生成C₂₊產(chǎn)物的報道較少，且效率較低。

中科院化學(xué)研究所Zhang Pei、韓布興院士等人報道了一種N摻雜γ-Fe₂O₃電催化劑(_xFe₂O₃-N@CN)，其在H型電解槽中可催化CO₂生成C₂H₆。在-2.0 V vs Ag/Ag⁺時，電流密度為32 mA cm^-2，C₂H₆的法拉第效率達(dá)到42%。值得注意的是，這是首次報道在Fe基催化劑上來實現(xiàn)CO₂還原生成C₂H₆。

結(jié)果表明，催化劑中具有富含氧空位的FeO_1.5-nN_n位點，有利于*COOH中間體的穩(wěn)定。兩個相鄰表面Fe原子的暴露，有利于降低FeO_1.5-nN_n位點上C-C耦合的能壘，從而促進(jìn)C₂H₆的生成。

相關(guān)工作以《Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂ to Ethane over Nitrogen-Doped Fe₂O₃》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發(fā)表論文。

關(guān)于韓布興院士團(tuán)隊近期在CO₂還原領(lǐng)域的工作，詳情可見：韓布興院士/孫曉甫最新Angew：如何讓催化劑“循環(huán)再生，生生不息”？

圖文介紹

圖1 _xFe₂O₃-N@CN的制備和結(jié)構(gòu)表征

以F127為模板，在含F(xiàn)e³⁺的緩沖溶液中，多巴胺(DA)發(fā)生原位聚合。將制備好的納米顆粒在N₂氣氛下進(jìn)行煅燒后，得到了帶有CN殼層的N摻雜Fe₂O₃，如圖1a所示。根據(jù)ICP-OES結(jié)果，將不同F(xiàn)e含量的樣品記為_xFe₂O₃-N@CN，下標(biāo)x表示碳化后所有元素中Fe的摩爾分?jǐn)?shù)。以_0.3Fe₂O₃-N@CN為例，TEM圖像顯示催化劑具有核-殼結(jié)構(gòu)，殼層厚度約30 nm。

所制備的_xFe₂O₃-N@CN的Fe的K邊XANES曲線和一階導(dǎo)數(shù)表明，近邊吸收曲線介于Fe箔和Fe₂O₃之間，表明Fe處于Fe³⁺氧化態(tài)。在FT-EXAFS曲線中，在1.4~1.7 ?處出現(xiàn)了一個寬的峰，這可能是Fe-O/N配位的結(jié)果，而在2~3 ?附近的峰對應(yīng)Fe-Fe配位。定量EXAFS擬合分析表明_xFe₂O₃-N@CN中Fe-O/N的配位數(shù)均低于Fe₂O₃的配位數(shù)，表明Fe-O/N具有不飽和配位構(gòu)型。

圖2 ⁵⁷Fe M?ssbauer光譜表征

為了更好地識別催化劑中Fe物種的局部配位，進(jìn)行了⁵⁷Fe M?ssbauer光譜測量來區(qū)分鐵基催化劑的詳細(xì)結(jié)構(gòu)。結(jié)果顯示，配位環(huán)境隨Fe含量的變化而變化，F(xiàn)e含量高的催化劑中存在更多富氧的FeO_1.5-nN_n位點和氧缺陷。

圖3 在[Bmim]PF₆/MeCN/H₂O中進(jìn)行CO₂RR

在離子液體(IL)基電解質(zhì)的三電極體系中，評價了Fe含量最高的_0.3Fe₂O₃-N@CN的催化CO₂RR性能。極化曲線顯示，與N₂飽和的電解質(zhì)相比，在CO₂飽和的電解質(zhì)中_0.3Fe₂O₃-N@CN上產(chǎn)生了更高的電流密度，表明_0.3Fe₂O₃-N@CN 具有CO₂RR活性。在-1.9~-2.6 V vs Ag/Ag⁺下測定了電流密度與電解產(chǎn)物的法拉第效率。其中，在-2.0 V vs Ag/Ag⁺下，電流密度為32 mA cm^-2，C₂H₆的法拉第效率達(dá)到42%，且僅有唯一的副產(chǎn)物H₂。同時，在_xFe₂O₃-N@CN 中，F(xiàn)E_C2H6和電流密度隨Fe含量的增加而增大。Fe含量和由此產(chǎn)生的Fe-O-N配位是制備的_xFe₂O₃-N@CN的主要差異，這決定了CO₂RR中生成C₁或C₂產(chǎn)物的選擇性。

圖4 DFT計算

通過DFT計算進(jìn)一步揭示了FeO_1.5-nN_n活性物種的CO₂RR性能。首先建立了N摻雜Fe₂O₃(FeO_1.5-nN_n)和原始Fe₂O₃兩種催化劑模型進(jìn)行計算。圖4顯示了CO₂還原成C₂H₆的自由能變化，其中紅線為N摻雜Fe₂O₃催化劑，藍(lán)線為Fe₂O₃催化劑?？梢钥闯?，在CO₂的第一步加氫過程，N摻雜Fe₂O₃催化劑上自由能變化僅為0.2 eV，遠(yuǎn)低于Fe₂O₃催化劑。后續(xù)，在速率限制步驟C-C耦合階段，N摻雜Fe₂O₃催化劑上反應(yīng)能壘為1.37 eV，低于Fe₂O₃催化劑的1.99 eV。

總之，DFT計算揭示，_xFe₂O₃-N@CN生成C₂H₆的高活性是由于*COOH中間體在FeO_1.5-nN_n位點上的吸附和穩(wěn)定，并暴露在相鄰的Fe表面，導(dǎo)致C-C耦合過程的能壘降低。這項工作是首次在Fe基催化劑上進(jìn)行電催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂產(chǎn)物的成功案例。本研究為新型鐵基催化劑的設(shè)計提供了一種策略，該催化劑具有可調(diào)的局部配位和電子結(jié)構(gòu)，可將CO₂轉(zhuǎn)化為CO₂RR中的C₂產(chǎn)物。

文獻(xiàn)信息

Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂ to Ethane over Nitrogen-Doped Fe₂O₃，Journal of the American Chemical Society，2022.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05373

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/01/e87acd41f8/

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