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?港理工/西安建大AFM: 破壞單原子Co位點的對稱配位，實現高效HCOOH脫氫催化

調整金屬單原子(SA)位點的不對稱配位可以為優化催化劑的電子結構以實現高效催化提供新的機會，然而，實現這種可控設計仍然是一個巨大的挑戰?；诖?，香港理工大學黃勃龍和西安建筑科技大學姚堯、劉虎等將不對稱P原子引入氮摻雜碳納米線網絡上的對稱配位Co-N₄SA位點，形成獨特的不對稱配位Co-N₄P SA，用于實現優異的甲酸(HCOOH)脫氫催化。

實驗結果表明，Co原子由4個N原子和1個不對稱P原子配位，形成獨特的Co-N₄P SA位點。Co-N₄P SA位點表現出優異的HCOOH脫氫催化性能，在80 ℃時具有4285.6 mmol g^-1 h^-1的質量活性，分別是對稱配位Co-N₄ SA 位點、商業Pd/C和Pt/C的5.0倍、25.5倍和23.1倍。

此外，優化的Co-N₄P SA的HCOOH脫氫表現出100%的選擇性和出色的穩定性，其經過五次連續反應后，仍可以在HCOOH水溶液中保持初始選擇性、活性和優異的分散性。

原位ATR-IR分析證明了在Co-N₄P SA位點上產生單分子H₂的機制(HCOOH*轉化為HCOO*，HCOO*轉化為CO₂*)；理論計算進一步表明不對稱P位點不僅可以大大促進HCOO*的C-H鍵斷裂的同時也促進質子吸附以實現在Co-N₄P SA位點快速生成H₂。總的來說，這項工作為合理設計新的SA位點以實現高效催化HCOOH脫氫提供了指導。

Asymmetric Coordination of Single-Atom Co Sites Achieves Efficient Dehydrogenation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207408

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