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中國科學技術大學傅堯等人報道使用生物質衍生的植酸作磷源和成孔劑來合成 AlPyOx 載體。在負載 Ni 后，發現Ni/AlP_yO_x催化劑在溫和條件下在將木質素模型化合物催化轉化為高附加值化學品方面具有很高的催化活性。在 30 °C 和 3 MPa H₂ 條件下，芐基苯基醚（α-O-4 木質素模型化合物）可以以幾乎等效的選擇性完全轉化為甲苯和苯酚。二苯醚和2-苯氧基-1-苯乙醇也分別用作木質素的4-O-5和β-O-4模型化合物。木質素可以通過選擇性裂解 C-O 鍵在 Ni/AlP_0.5O_x降解，實現26.60 wt% 的單體產率。

DFT計算模擬芐基苯基醚在 AlP_0.5O_x上的吸附行為。AlP_0.5O_x中磷的s和p軌道的部分態密度在與芐基苯基醚相互作用后變寬，表明 P 的原子軌道與 O 的原子軌道雜化；P（AlP_0.5O_x中）和O（在芐基苯基醚中）的原子軌道在費米能級附近有一定程度的重疊，表明芐基苯基醚通過弱 P-O 相互作用吸附在AlP_0.5O_x表面上，這種相互作用允許原料的快速吸附和產品的脫附。

DFT 計算進一步模擬H₂ 在 Ni 納米顆粒上的解離過程。計算發現缺電子Ni表面的解離勢壘和放熱反應能低于常規Ni表面，表明在缺電子的Ni表面上，H₂更容易解離，而解離的H更不穩定，更容易溢出并參與氫化反應。根據計算結果，在Ni/AlP_0.5O_x催化體系中，載體可以吸附反應物中的醚氧，而缺電子的Ni容易解離H₂，其都有助于醚的有效 C-O 鍵斷裂。

苯環加氫和C-O鍵直接氫解是苯甲基苯醚加氫的兩條不同路徑。根據實驗結果提出反應機理，游離 H₂ 可以在 30 °C 下被 Ni 納米顆粒吸附和活化，從而產生活性 Ni-H 物種；然后，醚鍵被AlP_0.5O_x 活化；最后，Ni-H 物種催化的 C_aliphatic-O 裂解形成甲苯和苯酚；在該體系中，苯酚不能在溫和的反應條件下進一步氫化。

Liang Jiang, Guangyue Xu et al. Catalytic Cleavage of the C?O Bond in Lignin and Lignin-Derived Aryl Ethers over Ni/AlPyOx Catalysts. ACS Catal. 2022, 12, 9473?9485

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c01523

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中科大傅堯ACS Catalysis: Ni/AlPyOx 催化裂解C-O 鍵

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