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盡管在全固態(tài)鋰/硫 (ASSLS) 電池中使用固體聚合物電解質 (SPE) 是獲得高能量密度和安全性電源的有前途的方法，但 SPE-ASSLS電池的實際性能仍落后于傳統(tǒng)的使用液體醚電解質的鋰/硫電池。

在這項工作中，清華大學張躍鋼教授等人結合X射線光電子能譜、原位光學顯微鏡和三電極測量的表征方法，對這兩種電池系統(tǒng)進行了直接比較，以揭示其性能差異背后的機制。除了多硫化物外，作者發(fā)現初始元素硫也可以溶解并擴散通過SPE到達負極。與在液體電解質中導致負極均勻腐蝕的穿梭效應不同，SPE中溶解的硫物質不均勻地鈍化負極表面，導致負極/SPE的固-固界面上Li⁺電鍍/剝離不均勻。這種不均勻性最終會導致界面處形成空隙，從而導致SPE-ASSLS電池失效。

圖1. 固態(tài)鋰硫電池中鋰負極//SPE界面的橫截面SEM圖像

基于這種理解，設計了保護夾層來抑制硫物質的穿梭，改進后的SPE-ASSLS電池在循環(huán)壽命方面表現出極大的改善。這項工作表明SPE-ASSLS電池的性能瓶頸源于溶解的硫物質，且用來分析 SPE-ASSLS 電池的方法可能有助于理解其他固態(tài)電池。

圖2. 含夾層的固態(tài)鋰硫電池示意圖及電化學性能

Mechanistic Investigation of Polymer-Based All-Solid-State Lithium/Sulfur Battery, Advanced Functional Materials. 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104863

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清華張躍鋼AFM: 聚合物基全固態(tài)鋰硫電池的機理研究

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