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北化工莊仲濱/朱威Nano Research：雜原子配位的Ag單原子催化劑用于ORR

北京化工大學(xué)莊仲濱、朱威等人報道合成雜原子配位的Ag基單原子催化劑Ag₁-h-NPClSC用于電化學(xué)ORR，實驗結(jié)果顯示通過操縱 Ag 中心的配位環(huán)境，ORR 的性能顯著提高。Ag₁-h-NPClSC催化的ORR的半波電位為0.896 V，并在0.85 V 時顯示出高周轉(zhuǎn)頻率 (TOF) (5.9 s^-1)，高于先前報道的Ag基催化劑和商業(yè) Pt/C。以Ag₁-h-NPClSC為空氣電極，制備峰值功率密度為270 mW·cm^-2的鋅空氣電池。

DFT計算研究探索Ag基催化劑的配位環(huán)境與ORR性能之間的關(guān)系。基于EXAFS 光譜數(shù)據(jù)，構(gòu)建Ag₁-NC 和Ag₁-h-NPClSC 單原子結(jié)構(gòu)模型，Ag（111）晶面用于模擬Ag納米顆粒?；赗RDE數(shù)據(jù)，即H₂O是最終產(chǎn)物，表明4 e^–轉(zhuǎn)移過程，并且OOH*、O* 和OH* 是反應(yīng)的中間體。計算在 1.23V 平衡電位下不同Ag基催化劑的自由能。

在Ag（111）表面，ORR反應(yīng)第一步，即OOH*物種的形成，表現(xiàn)出很強的吸熱特征，是該反應(yīng)的速率決定步驟（RDS），反應(yīng)能壘高達(dá)0.85 eV，而在 Ag 基 SAC 上，Ag₁-NC 和 Ag₁-h-NPClSC 形成 OOH* 的能壘顯著降低至 0.61 和 0.24 eV。原因可能是由于電負(fù)性配位環(huán)境導(dǎo)致 SAC 的 Ag 中心帶正電荷，從而增強與氧的結(jié)合能力。

對于 Ag₁-h-NPClSC，在反應(yīng)的限速步驟顯示出最低的能壘（0.24 eV），來自 N、P 和 Cl 提供的特殊配位環(huán)境。由于第一步的能壘降低，OOH* 的形成不再是 SAC 的 RDS。對于 Ag₁-NC， RDS為反應(yīng)的第二步，即*O的形成，能壘為 0.70 eV。對于 Ag₁-h-NPClSC，RDS 被認(rèn)為是 OH 解吸的最后一步，其能壘為 0.67 eV。對比這三種催化劑，Ag₁-h-NPClSC對RDS的能壘最低，因此具有最高的ORR活性。DFT計算證明，通過調(diào)整Ag配位環(huán)境，可以優(yōu)化ORR中間體的吸附能，進(jìn)一步降低RDS的能壘，從而有效提高ORR催化活性。

Rui Sui, Xuejiang Zhang et al. Silver based single atom catalyst with heteroatom coordination environment as high performance oxygen reduction reaction catalyst. Nano Research. 2022

https://doi.org/10.1007/s12274-022-4499-8

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北化工莊仲濱/朱威Nano Research：雜原子配位的Ag單原子催化劑用于ORR

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