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成果介紹

電解水作為主要的綠色制氫途徑之一，近年來受到了廣泛關注。作為電解水的陽極反應——析氧反應(OER)，涉及到復雜的四電子耦合質子轉移過程，通常需要使用高性能的OER電催化劑以促進反應。到目前為止，由于對電催化劑的近表面結構的了解仍十分有限，極大阻礙了相關材料性能的進一步優化。

弗里茨·哈伯研究所Arno Bergmann、Beatriz Roldan Cuenya等人以CoO_x(OH)_y納米顆粒為模型，通過利用X射線吸收光譜和DFT計算對顆粒的近表面結構進行定量分析，從而探究了它們的尺寸依賴的催化活性以及顆粒在OER條件下的結構適應。研究發現，亞5納米CoO_x(OH)_y納米顆粒顯示出了優異的本征OER活性；同時，在OER條件下，這種依賴尺寸的顆粒表面氧化行為會導致近表面Co-O鍵發生收縮。

另外，表面Co³⁺O₆單元內氧化電荷的積累將引發電子再分配以及氧基自由基作為主要的表面終止基團。值得注意的是，這與長期以來認為高價金屬離子驅動OER的觀點形成了鮮明的對比。因此，本工作通過先進的原位光譜來研究OER電催化劑在工況下的近表面化學，為后續OER領域的相關研究提供了見解。

相關工作以Size effects and active state formation of cobalt oxide nanoparticles during the oxygen evolution reaction為題在Nature Energy上發表論文。

圖文詳情

圖1. CoO_x(OH)_y?NPs的電鏡觀察與粒徑分布

圖2. 不同粒徑的CoO_x(OH)_y?NPs的OER活性與電化學氧化還原行為

圖3. 原位XANES光譜

圖4. 在OER條件下，催化劑的局部原子結構分析

圖5. 與顆粒尺寸相關的Co氧化態與Co-O鍵收縮變化

圖6. 在OER中，不同表面構型下Co-O鍵收縮與氧化還原狀態的相關性

總之，本文揭示了在堿性OER過程中，CoO_x(OH)_y?NPs的催化活性及其結構和化學狀態的變化與其尺寸之間存在巨大相關性。結果顯示，隨著NPs尺寸的減小，質量活性將增加，而這僅能部分歸因于顆粒的增大表面積，與此同時，NPs尺寸的減小也使得比活性增加。原位XAS分析顯示在OER條件下Co-O鍵會發生可逆的氧化與收縮。

基于以上結果，本文提出了Co-O氧化還原狀態與鍵長在氧化鈷中的基本相關性。在OER過程中，氧化電荷的積累和Co-O鍵的收縮將隨著NP尺寸的減小而增加。同時，通過定量分析，發現了NP催化劑在OER條件下的近表面結構的自適應性。DFT計算也揭示，在OER過程中，催化劑表面存在吸附氧和Co³⁺離子的3d軌道發生電荷重組，而不是形成Co⁴⁺物種。作者進一步強調，較低的Co氧化態與比催化活性的增強有關。

文獻信息

Size effects and active state formation of cobalt oxide nanoparticles during the oxygen evolution reaction，Nature Energy，2022.

https://www.nature.com/articles/s41560-022-01083-w

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/01/52f50ef4f9/

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