雖然染料敏化金屬氧化物(dye-sensitized metal oxides)是作為太陽能驅動Z-型水分解的析氫光催化劑的良好候選者,但由于不受控制的電荷重組反應,它們的太陽能轉化為氫氣(solar-to-hydrogen, STH)能量轉換效率仍然很低。
基于此,日本東京工業大學Kazuhiko Maeda和美國賓夕法尼亞大學Thomas E. Mallouk(共同通訊作者)等人報道了一種用無定形三氧化二鋁(Al2O3)和聚(苯乙烯磺酸鹽)(PSS)對Ru染料敏化的Pt插層HCa2Nb3O10納米片(Ru/Pt/HCa2Nb3O10)的改性,顯著提高了整體水分解的STH效率。
在文中,作者利用Al2O3和PSS進一步改性Ru染料敏化鈮酸鹽納米片,與PtOx/H-Cs-WO3 OER光催化劑和I3–/I–氧化還原穿梭結合,即使在模擬陽光的弱強度下,也可以用作高效的HER光催化劑。實驗表明,在Ru染料敏化納米片上發生了非常有效的反電子轉移反應,從而導致整體水分解的STH能量轉換效率較低。
對比使用未改性的Ru/Pt/HCa2Nb3O10的類似系統,一個因素約100,當PSS/Ru/Al2O3/Pt/HCa2Nb3O10納米片與基于WO3的析氧(OER)光催化劑和I3–/I–氧化還原介質結合使用時,其整體水分解效率提高了約100倍。
此外,PSS/Ru/Al2O3/Pt/HCa2Nb3O10光催化劑在420 nm處獲得了0.12%的最大STH和4.1%的表觀量子產率(AQY),是目前已報道染料敏化水分解系統中最高值,可與傳統的基于半導體的懸浮顆粒光催化劑系統媲美。
Surface-modified, dye-sensitized niobate nanosheets enabling an efficient solar-driven Z-scheme for overall water splitting. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.adc9115.
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adc9115.
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