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電解制氫是一種有效的能量儲存技術，其被廣泛得用于儲存風能、太陽能等間歇性能源。電解制氫技術包括兩個電極反應，分別為發生在陰極的析氫反應（HER）和發生在陽極的析氧反應（OER）。與 HER 相比，OER是需要更高的過電勢，這源于其緩慢的四電子-質子轉移過程。為了獲取高效的OER催化性能，必須實現催化劑與含氧中間產物之間實現快速的電子轉移，這一特性與催化劑在費米能級附近的電子態密切相關。根據催化劑在費米能級電子態的種類，OER存在兩種電子轉移路徑。第一種是，當費米能級附近的電子態為金屬時，金屬作為氧化還原中心的吸附氧化機理(AEM)。第二種是，費米能級附近電子態為氧時，晶格氧為氧化還原中心的晶格氧氧化機理(LOM)。由于LOM路徑中氧-氧結合步驟非常容易，而這步通常是AEM中的速率決速步驟，因此LOM催化劑理論上具有比AEM催化劑更優異的性能，在近些年受到科研工作者的廣泛關注。但是截至目前，大多數研究者對LOM的機理仍存在疑惑。

基于此，新加坡科技研究局席識博研究員（共同通訊作者），新加坡國立大學Wee Siang Vincent Lee研究員（共同通訊作者），和新加坡國立大學薛軍民教授（通訊作者）等人報道了氧作為活性中心在電解水產氧催化機理中的研究進展。

在文中，作者首先介紹了LOM的發展歷史，詳細討論了AEM和LOM的電子傳輸路徑。接著，針對LOM每一步的電子傳輸路徑，總結了相對應的表征技術。然后，作者從鈣鈦礦氧化物，尖晶石氧化物，過渡金屬氫氧化物，以及LOM在酸性OER中的研究出發，全面綜述了LOM催化劑的最新研究進展。最后，作者提出了對設計高效穩定LOM催化劑的展望和策略。

盡管理論上基于LOM的催化劑可以表現出比AEM的催化劑更大的性能優勢，實際報道的LOM催化劑卻難以實現遠超AEM催化劑的優異性能。為了實現高性能的LOM催化劑，可以從以下幾個方面考慮：

（1）盡管LOM可以使OER過程中O-O成鍵變得容易，OH的去質子化將會變得困難。通過摻雜，復合等手段使非成鍵氧的電子更加非局域化可以降低OH的去質子化能壘；

（2）使O-O成鍵發生在氧態，OH去質子化發生在金屬態，實現最佳的電子傳輸路徑；

（3）通過設計單原子金屬位點，將活性氧限制在單金屬位點附近，降低氧空位的遷移率，有利于設計穩定高效的LOM催化劑；

（4）設計超薄或多孔形貌LOM催化劑，有利于提升催化劑導電性；

（5）探索LOM在其他電催化領域的應用，如氨氧化，甲醇氧化，尿素氧化等。

Understanding of Oxygen Redox in Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials.,2022,DOI: 10.1002/adma.202107956

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202107956

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Advanced Materials：氧作為活性中心在電解水產氧中的催化機理

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