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大連化物所J. Catal.: H2O加速Ru NPs 催化硝基苯連續加氫制環己胺活性

大連化物所楊啟華，Guo Miao等人報道通過調整催化劑的表面疏水性，優化負載型 Ru NPs 在一鍋硝基苯（NB）氫化成環己胺（CHA）中的活性；負載在疏水性介孔二氧化硅上的Ru比親水性介孔二氧化硅上的Ru活性更高，這可能是由于前者對疏水性NB的富集作用；此外，反應體系中加入 H₂O 顯著提高Ru 催化NB加氫活性。研究表明，水的促進作用主要與 NB 在 Ru 表面的吸附強度降低和 NB 加氫過程中H₂O加速 H* 轉移有關。

考慮到-NO₂加氫的促進作用比AN加氫更為顯著，DFT計算純Ru(0001)和加水預處理Ru(0001) NB加氫制AN的反應路徑。Ru（0001）以及水預處理的Ru（0001）催化劑催化的NB加氫制AN的反應路徑中，速率決定步驟為將NB氫化成亞硝基苯；這一基本步驟中，水預處理的 Ru (0001) 和 Ru (0001) 上NB加氫的的活化勢壘分別為 1.24 和 0.88 eV；因此，Ru與H₂O的結合進一步降低整個反應的活化能，提高Ru的催化性能。

DFT進一步計算反應物、產物和反應中間體（Ph-NO₂ 和 Ph-NH₂）在用水預處理的 Ru（0001）和 Ru（0001）表面上的吸附能。Ru(0001)上硝基和氨基的吸附能計算為-3.39 eV和-2.81 eV。令人驚訝的是，當用水預處理時，計算得到的 Ru（0001）上硝基和氨基的吸附能分別顯著降低至 -1.15 eV 和 -1.52 eV。值得注意的是，在存在H₂O的情況下，AN 的吸附能高于 NB，其會降低步驟 2 中 NB 的毒化作用；此外，在H₂O存在的情況下，硝基對 Ru (0001) 的吸附強度降低可能有利于在 Ru 上的競爭性 H₂吸附以提高活性。

Xiang Li, Xiaomin Ren, et al. Water accelerated activity of Ru NPs in sequential hydrogenation of nitrobenzene to cyclohexylamine. J. Catal. 413 (2022), 546–553

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.07.010

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/11/01/1f186c418d/

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