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山大胡成Small: 一種實(shí)現(xiàn)鋰金屬負(fù)極無枝晶的高離子轉(zhuǎn)移數(shù)改性隔膜

目前鋰金屬負(fù)極的應(yīng)用受到鋰枝晶不受控制的生長的阻礙，而電解質(zhì)的傳質(zhì)特性在枝晶的形成中起著重要作用。在空間電荷模型中，t₊表示Li遷移數(shù)，更高的t₊對(duì)抑制鋰枝晶非常有效。

在此，山東大學(xué)胡成教授等人研究了具有高Li⁺遷移數(shù)（t₊）的改性隔膜對(duì)鋰金屬負(fù)極結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響，在高達(dá)5 mA cm^-2的電流密度和20 mAh cm^-2的面積容量下實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定且無枝晶的電鍍/剝離循環(huán)。

在高t₊環(huán)境下生長的均勻且類似巖石的鋰顆粒具有明確的織構(gòu)，在5 mAh cm^-2的低面積容量下，外延生長發(fā)生在鋰襯底的{100}織構(gòu)上，均勻的鋰電鍍加強(qiáng)了這種優(yōu)選取向。

圖1. 在壓縮應(yīng)力下沉積的鋰晶粒的變形以及<111>纖維織構(gòu)的形成的示意圖

將面積容量增加到20 mAh cm^-2，由于空間電荷減少和Li⁺的較低傳輸限制有利于緊密堆積的{110}平面的暴露，織構(gòu)從{100}變?yōu)?{110}。鍍層中也存在壓縮誘導(dǎo)的<111>纖維織構(gòu)，其含量隨著鍍層容量的增加而增加。

為了證明改性隔膜在實(shí)際電池中的應(yīng)用潛力，作者組裝了軟包Li-S電池，且實(shí)現(xiàn)了934 mAh g^-1的高初始比容量，并且在100次循環(huán)后該值保持為816 mAh g^-1。這項(xiàng)研究為探索新的高t₊環(huán)境和開發(fā)用于高能量密度鋰金屬負(fù)極的外延襯底提供了基本的理解。

圖2. 基于該隔膜的Li-S軟包電池的電化學(xué)性能

Dendrite-Free Li Metal Anodes and the Formation of Plating Textures with a High Transference Number Modified Separator, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202101881

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