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三單位聯發Nature nanotechnol.: 冷凍電鏡立功！揭示SEI向Si負極內部的逐漸生長導致容量衰減

固體電解質中間相（SEI）是在電極表面形成的一層界面，對于鋰離子電池中的電化學反應和穩定性至關重要。活性材料，尤其是那些具有極高能量密度的材料，如硅 (Si)等，在離子嵌入和脫出時通常不可避免地會發生大的體積波動，這就提出了一個關鍵問題，即SEI如何與材料相互作用并隨之演變，從而導致控制電池的循環穩定性。

在此，美國西北太平洋國家實驗室王崇民、李曉林，賓夕法尼亞州立大學帕克分校張素琳與洛斯阿拉莫斯國家實驗室Jinkyoung Yoo等人結合EDS斷層掃描、先進的算法和冷凍電鏡（cryo-STEM），在三維上揭示了Si和SEI的結構和化學演化之間的關系。

經化學力學模型證實，作者發現在脫Li過程中由于空位注入和冷凝，電解質沿納米空穴的滲流通道逐漸滲透和SEI生長。

圖1. Si和SEI層隨電池循環的空間演變

因此，Si-SEI的空間結構從最初幾個循環中經典的“核-殼”結構演變為長時間循環后的“李子-布丁”結構，造成電子傳導通路的破壞和死Si的形成，從而導致容量衰減。

SEI和活性材料的空間耦合交互演化模型原則上適用于廣泛的高容量電極材料，這項研究為修復高容量電極的衰減提供了重要的見解。

圖2. 鋰化/脫鋰循環期間SEI向內生長的微觀建模

Progressive growth of the solid-electrolyte interphase towards the Si anode interior causes capacity fading, Nature Nanotechnology 2021. DOI: 10.1038/s41565-021-00947-8

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