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嵌入化合物為當(dāng)今商業(yè)化鋰離子電池提供了基礎(chǔ)。縱觀歷史，大量研究集中在主要依賴層狀氧化物或硫化物的電極的設(shè)計(jì)上，并由于溶解度問(wèn)題而忽略了相應(yīng)的鹵化物。

法國(guó)巴黎索邦大學(xué)Jean-Marie Tarascon、Alexis Grimaud等人展示了通過(guò)使用超濃電解液（5 M LiFSI/DMC）以電化學(xué)方式將Li⁺可逆地嵌入VX₃化合物（X = Cl、Br、I）中的可行性，從而打開了獲得Li_xVX₃相家族的途徑。

Nat. Mater.：通過(guò)超濃電解液將嵌入電化學(xué)擴(kuò)展到可溶性層狀鹵化物

圖1 電解液工程解鎖Li⁺在VX₃相的可逆嵌入

作者通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明，活性材料在超濃電解液中具有低溶解度，這可以改善氧化還原活性材料的循環(huán)性能，因此可以用于將插層電化學(xué)擴(kuò)展到過(guò)渡金屬鹵化物。

除了解鎖新型層狀結(jié)構(gòu)的合成之外，該研究還為理解一種迄今為止尚不為人所知的與使用超濃電解液有關(guān)的效應(yīng)奠定了基礎(chǔ)，即活性材料的溶解度降低。

圖2 循環(huán)時(shí)材料晶體結(jié)構(gòu)的演變

事實(shí)上，作者證明了過(guò)渡金屬化合物在超濃電解液中的低溶解度來(lái)源于溶解度平衡的變化，也就是說(shuō)，它來(lái)自熱力學(xué)效應(yīng)，而不是動(dòng)力學(xué)效應(yīng)，這也適用于在超濃電解液中集流體的穩(wěn)定性會(huì)得到提高，盡管存在腐蝕性陰離子（例如 FSI- 或 TFSI-）。

這項(xiàng)工作的研究結(jié)果的機(jī)制和相應(yīng)的影響豐富了對(duì)超濃電解液的基本理解，并構(gòu)成了設(shè)計(jì)具有可調(diào)特性的新型嵌入化合物的關(guān)鍵步驟，適用于包括鋰離子電池在內(nèi)的廣泛應(yīng)用。

圖3 超濃電解液在熱力學(xué)上防止鹵化釩溶解

Extending insertion electrochemistry to soluble layered halides with superconcentrated electrolytes. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-01060-w

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