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1、ACS Energy Lett.：交聯(lián)的MOF鏈為固態(tài)電池提供連續(xù)的離子傳輸

鋰電周報：張強、汪國秀、周豪慎、彭慧勝、胡陳果、黃少銘、王佳平、丁書江等最新成果！

廣東工業(yè)大學(xué)黃少銘、張琪等人將MOF（Zr-BPDC-2SO₃H）鏈生長在細菌纖維素（BC）納米纖維上，開發(fā)了一種新型固態(tài)電解質(zhì)（SE），交聯(lián)的MOF鏈可形成連續(xù)的離子傳輸網(wǎng)絡(luò)。研究顯示，交聯(lián)MOF鏈在25°C下表現(xiàn)出7.88 × 10^–4S cm^–1的高離子電導(dǎo)率、單離子輸運能力（t_Li+=0.88）、高達5.10 V的寬電化學(xué)窗口達、良好的界面相容性以及抑制鋰枝晶的能力。最重要的是，與沒有采用這種設(shè)計的固態(tài)電池相比，采用交聯(lián)MOF鏈制備的固態(tài)電池比容量提高了100%以上，并且在 3 C下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能。這項工作為開發(fā)具有多孔離子導(dǎo)體的高性能SE提供了一個很好的策略。

Cross-Linked Chains of Metal–Organic Framework Afford Continuous Ion Transport in Solid Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c00583

2、Nano Energy：液態(tài)合金電解液添加劑誘導(dǎo)梯度SEI助力高倍率鋰金屬電池

重慶大學(xué)胡陳果、武漢理工大學(xué)趙焱、Kangning Zhao等人采用液態(tài)合金GaSnIn作為電解液添加劑，制備了表面富含柔性聚碳酸酯和內(nèi)部富含低Li⁺偏摩爾體積無機LiF組成的梯度SEI。初步計算證實液態(tài)合金GaSnIn作為電解液添加劑有利于LiPF₆的初始分解，并導(dǎo)致梯度SEI層的形成。在Li||Li半電池試驗中，成功地實現(xiàn)了Li金屬的致密沉積，通過這種方式，液態(tài)合金 GaSnIn 作為電解液添加劑大大提高了循環(huán)性能，尤其是在高倍率 (10 mA/cm²）。在鋰負極與電解液的界面形成梯度SEI層，大大降低了電壓極化，有效地提高了庫侖效率。在Li||LFP電池中，液態(tài)合金GaSnIn保護的鋰金屬負極在高面積容量（3 mAh/cm²）下實現(xiàn)了長循環(huán)壽命（＞2500 次循環(huán)）下的高平均庫侖效率（99.06%）。這些結(jié)果加深了對液態(tài)合金作為有效抑制枝晶的有前途的電解液添加劑的理解，使實用的鋰金屬電池成為可能。

Gradient SEI layer Induced by Liquid Alloy Electrolyte Additive for High Rate Lithium Metal Battery. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106237

3、Adv. Sci.：通過空間限制羥基將聚乙二醇基聚合物電解質(zhì)的氧化電位提高至 4.36 V

清華大學(xué)王佳平等人報道了一種具有與液體電解液相當(dāng)離子電導(dǎo)率（0.7 mS cm^–1）的凝膠電解質(zhì)。首先通過具有環(huán)氧基的聚乙二醇二縮水甘油醚（PEGDE）與具有氨基的聚醚胺（PEA）的開環(huán)反應(yīng)，制備了交聯(lián)聚乙二醇基樹脂（c-PEGR），然后在液態(tài)電解質(zhì)（1 M LiPF₆-DMC/FEC）中溶脹c-PEGR聚合物骨架可獲得凝膠電解質(zhì)。在聚合物主鏈中，羥基被限制在交聯(lián)結(jié)構(gòu)中，移動自由度有限，大大降低了聚合物電解質(zhì)的整體反應(yīng)活性，從而使其氧化電位提高到4.36 V。結(jié)果，采用c-PEGR凝膠電解質(zhì)的LCO||Li電池在截止電壓高達4.35 V時表現(xiàn)出令人印象深刻的性能。此外，作者首次提出了一種準(zhǔn)靜態(tài)線性掃描伏安法（QS-LSV）方法來準(zhǔn)確測量聚合物等低電導(dǎo)材料的氧化電位和電化學(xué)穩(wěn)定性窗口，其具有準(zhǔn)確度高、測試時間短的優(yōu)點。這項工作為選擇用于高壓柔性鋰離子電池的聚合物電解質(zhì)提供了新的見解和研究技術(shù)。

Boosting the Oxidative Potential of Polyethylene Glycol-Based Polymer Electrolyte to 4.36 V by Spatially Restricting Hydroxyl Groups for High-Voltage Flexible Lithium-Ion Battery Applications. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202100736

4、Angew：通過納米級鋰離子吸附實現(xiàn)鋰金屬負極在 60 mA cm^-2 和 60 mAh cm^-2下工作

復(fù)旦大學(xué)彭慧勝、王兵杰等人合成了一種電負性石墨烯量子點并將其組裝成超薄層覆蓋在鋰金屬表面，該層能夠在納米尺度上有效地吸附鋰離子到鋰金屬上，以完全緩解鋰離子消耗。研究顯示，受保護的鋰負極在60 mA cm^-2的電流密度和60 mAh cm^-2的面積容量下，可實現(xiàn)1000h以上的長期可逆鋰沉積剝離。此外，受保護負極的實施允許構(gòu)建具有增強倍率能力和循環(huán)性能的鋰空氣全電池。

Lithium metal anodes working at 60 mA·cm-2 and 60 mAh·cm-2 through nanoscale lithium-ion adsorbing. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202106047

5、Adv. Energy Mater.：面向具有高壓正極材料的高性能全固態(tài)鋰電池：固態(tài)電解質(zhì)、正極界面和復(fù)合電極的設(shè)計策略

高壓全固態(tài)電池（ASSLB）被認為是最有前景的下一代電池。雖然其研究取得了重大進展，但其發(fā)展仍面臨多重挑戰(zhàn)。為進一步有效地、有針對性地開展高壓ASSLB的研究，迫切需要對近年來的研究進展進行總結(jié)。

華南理工大學(xué)鄧遠富、張磊等人從固態(tài)電解質(zhì)的改性、界面挑戰(zhàn)及其相應(yīng)的正極解決方案、高壓復(fù)合正極的實際應(yīng)用設(shè)計等方面綜述了近年來高壓ASSLB的研究進展。最后，作者對目前的研究現(xiàn)狀進行了展望，旨在為今后高壓ASSLB的發(fā)展提出可能的研究方向。

Toward High Performance All-Solid-State Lithium Batteries with High-Voltage Cathode Materials: Design Strategies for Solid Electrolytes, Cathode Interfaces, and Composite Electrodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202003154

6、Adv. Funct. Mater.：均勻的Li⁺通量分布使高穩(wěn)定和耐高溫鋰負極成為可能

東北師范大學(xué)吳興隆等人成功開發(fā)了一種由平行排列的多孔碳纖維（PAPCFs）交聯(lián)的輕質(zhì)碳支架，以構(gòu)建高度穩(wěn)定和耐溫的混合鋰碳負極（HLCA）。正如多物理場模擬所證實的那樣，與普通碳纖維 (CCF) 相比，碳纖維的平行排列模式可以更有效地均勻電場和Li⁺通量分布。此外，PAPCFs的高比表面積(522 m² g^–1 ) 多孔性質(zhì)大大降低了碳表面的有效電流密度，導(dǎo)致電化學(xué)Li⁺還原動力學(xué)緩慢，從而減輕了電極界面附近的濃差極化，產(chǎn)生了均勻穩(wěn)定的SEI層。得益于排列模式和穩(wěn)定的SEI層的協(xié)同作用，PAPCFs具有出色的結(jié)構(gòu)和界面穩(wěn)定性，即使在低溫條件下也能實現(xiàn)均勻的鋰成核/生長。因此，獲得的鋰金屬負極可提供高達15 mAh cm^-2的高面積容量、超長壽命（4 mA cm^-2，4800次循環(huán)）、≈21 mV的極低電壓滯后、1000 次循環(huán)后863.9 mAh g^-1的高實際可用比容量，以及在低溫下的長期穩(wěn)定工作。與商用LiNi_1/3Co_1/3Mn1_/3O₂正極和普通碳酸酯電解液相結(jié)合，相應(yīng)的實用電池也具有超長壽命和出色的低溫功能。

Homogeneous Li⁺ Flux Distribution Enables Highly Stable and Temperature-Tolerant Lithium Anode. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202102158

7、Angew：陽離子-溶劑全配位電解液實現(xiàn)高能量密度鋰硫全電池固固轉(zhuǎn)化

日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所(AIST)周豪慎等人通過MOF改性將溶劑/鹽（DME/LiTFSI）摩爾比提高至1:1，合理設(shè)計了一種陽離子-溶劑全配位醚類電解液，以同時解決鋰負極和S@pPAN正極的問題。拉曼光譜顯示出高度抑制的溶劑活性和完全配位的陽離子-溶劑結(jié)構(gòu)。因此獲得了具有 99.34% 高可逆性的均勻且圓邊的鋰電沉積物。此外，陽離子-溶劑完全配位的醚類電解液通過消除LiPS溶解和對電解液量的依賴，可使S@pPAN正極發(fā)生可逆的固相氧化還原反應(yīng)。最后，在少鋰金屬過量（0.4倍）和超貧電解液設(shè)計（1μL mg^-1）條件下，實現(xiàn)了長壽命Li-S@pPAN 軟包電池，其能量密度可達394 Wh kg^-1（根據(jù)電極和電解液質(zhì)量計算）。

Designing cation-solvent fully coordinated electrolyte for high-energy-density lithium-sulfur full cell based on solid-solid conversion. Angew. Chem. Int. Ed. 2021. DOI: 10.1002/anie.202106788

8、Angew：電流密度調(diào)節(jié)鋰金屬定向沉積用于長循環(huán)壽命鋰金屬電池

西安交通大學(xué)丁書江等人介紹了一種新的“定向生長”策略，來抑制枝晶生長。其特點是將主要沉積界面從負極/隔膜界面轉(zhuǎn)移到負極/集流體界面。具體是在集流體和負極（LCL-bottom）之間放置了一層纖維素/石墨烯-碳復(fù)合氣凝膠（CCA），該層作為電荷組織者者，誘導(dǎo)了更高的表觀電流密度，并促使鋰沉積在負極/集流體界面上。電極的原位和非原位圖像都表明電池的負極部分已經(jīng)翻轉(zhuǎn)；新沉積的顆粒面向集流體，光滑的表面面向隔膜。半電池和全電池的電化學(xué)特性表明，LPF全電池在1000次循環(huán)后仍能保持94%的初始容量。

Current-density regulating lithium metal directional deposition for long cycle-life Li metal batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202105831

9、Adv. Mater.：鋰硫電池的進展：從學(xué)術(shù)研究到商業(yè)可行性

清華大學(xué)張強、悉尼科技大學(xué)汪國秀、Dawei Su等人全面概述了過去60年來Li-S電池的發(fā)展和進步，重點集中于過去十年取得的成就。作者首先闡述了Li-S電池的原理和面臨的挑戰(zhàn)，然后回顧了解決這些問題和提高Li-S電池性能的設(shè)計策略。這些設(shè)計策略可分為5個部分：硫正極基體設(shè)計、隔膜改性、粘結(jié)劑改進、電解液優(yōu)化和鋰金屬保護。最后，還總結(jié)了當(dāng)前Li-S電池的商業(yè)應(yīng)用，并為大規(guī)模實際應(yīng)用提供了未來發(fā)展的前景和展望。

Advances in Lithium–Sulfur Batteries: From Academic Research to Commercial Viability. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202003666.

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